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JACS：調(diào)節(jié)中間體覆蓋實(shí)現(xiàn)安培級(jí)的電催化CO2?to?C2+過程

阿德萊德大學(xué)喬世璋，Yao Zheng和南京理工大學(xué)段靜靜等人報(bào)道通過Cu催化劑上的雜原子工程實(shí)現(xiàn)可靠的安培級(jí)CO₂到C₂₊電解過程；在CO₂RR條件下，具有雜原子（N、P、S、O）的Cu基化合物被電化學(xué)還原為雜原子衍生的Cu，并伴隨顯著的結(jié)構(gòu)重建；N調(diào)控的Cu(N-Cu)催化劑表現(xiàn)出最佳的CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊的生產(chǎn)率，在-1100 mA cm^-2下的法拉第效率為73.7%，在-900 mA cm^-2下的能量效率為37.2%；更重要的是，它在-1.15V vs RHE時(shí)實(shí)現(xiàn)-909 mA cm^-2的C₂₊部分電流密度。

由于*CO被認(rèn)為是C-C偶聯(lián)到C₂₊產(chǎn)物的關(guān)鍵中間體，因此研究*CO吸附能描述符使我們能夠研究CO₂RR選擇性的來源。

DFT計(jì)算用于研究雜原子如何影響Cu表面上的*CO吸附強(qiáng)度。在X-Cu和Cu(100)表面上探索五個(gè)不同的吸附位點(diǎn)用于*CO吸附。對(duì)于雜原子上的中空位點(diǎn)（位點(diǎn)1），與純Cu相比，所有雜原子調(diào)控的Cu催化劑都表現(xiàn)出降低的E_ad*CO，表明在引入雜原子后促進(jìn)*CO吸附。特別是，N-Cu表現(xiàn)出最低的E_ad*CO(-2.02eV)，因此具有最強(qiáng)的*CO吸附。然而，對(duì)于雜原子周圍的其他吸附位點(diǎn)（位點(diǎn)2-5），發(fā)現(xiàn)在Cu、P-Cu、S-Cu和O-Cu上E_ad*CO逐漸增加，而只有N-Cu表現(xiàn)出相比Cu降低的E_ad*CO。結(jié)果表明在所有五個(gè)位點(diǎn)中，N-Cu(100)表面上最有利E_ad*CO，表明*CO吸附顯著增強(qiáng)。

在所有雜原子優(yōu)化的Cu中，N-Cu具有最低的氫吸附自由能(ΔG_H*)(-0.788eV)確認(rèn)抑制的HER過程。相比之下，P-Cu(-0.028eV)和S-Cu(-0.215eV)上的ΔG_H*值更接近于零，導(dǎo)致競(jìng)爭(zhēng)性的H₂產(chǎn)生。與E_ad*CO在O-Cu和Cu上的橋和頂部位置相比，N-Cu在兩個(gè)位置上都表現(xiàn)出最好的*CO覆蓋率。進(jìn)一步，與*H吸附相比，*CO在N-Cu上的吸附增強(qiáng)，*CO的強(qiáng)吸附將確保其表面有足夠的*CO覆蓋。因此，由于*CO占據(jù)催化活性位點(diǎn)，HER過程被抑制，增強(qiáng)C-C偶聯(lián)和CO₂-to-C₂₊的產(chǎn)生。

Min Zheng, Pengtang Wang, Xing Zhi et al. Electrocatalytic CO2?to?C2+ with Ampere-Level Current on Heteroatom-Engineered Copper via Tuning *CO Intermediate Coverage. J. Am. Chem. Soc. 2022.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06820

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/30/e0ccf57c42/

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