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廈大薛昊教授團(tuán)隊Nano Energy：污水處理的殺手锏-壓電催化

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廈大薛昊教授團(tuán)隊Nano Energy：污水處理的殺手锏-壓電催化
研究背景
隨著化石能源的大量消耗，環(huán)境污染和能源危機(jī)是人們必須要面對的兩大社會問題。尤其是環(huán)境污染是人們所面臨最為突出的問題之一。近些年來，利用光催化技術(shù)來凈化工業(yè)污水成為研究熱點。為此，如何提高催化體系的催化活性成為大家所關(guān)注的重點，例如，通過納米結(jié)構(gòu)的修飾、異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建以及帶隙工程等手段對催化劑活性的提高起著至關(guān)重要的作用。眾所周知，光催化材料在光照下產(chǎn)生的電子-空穴對的有效分離對其光催化性能至關(guān)重要。納米材料中的缺陷和非均勻界面都有助于電子-空穴對的分離。除此之外，利用構(gòu)建內(nèi)勢場提高光催化性能的策略受到了廣泛的關(guān)注，并被證明是一種有效的電子-空穴對分離的方法。
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成果簡介
最近，廈門大學(xué)薛昊教授課題組提出了一種核/殼型鈦酸鋇/二氧化鈦納米復(fù)合材料，通過壓電效應(yīng)提高了光催化性能。超聲活化下BaTiO3/TiO2納米纖維中壓電相產(chǎn)生的極化能顯著提高催化劑的光催化性能。在超聲波和紫外光的共同激發(fā)下，BaTiO3/TiO2納米纖維在RhB染料上的氧化速率常數(shù)可達(dá)到9.67×10-2 min-1，分別是光照下TiO2納米纖維和BaTiO3/TiO2納米纖維相應(yīng)值的3.51倍和3.22倍。該工作提出了一種利用機(jī)械振動改善光催化性能的方法，有助于將壓電效應(yīng)與光催化效應(yīng)之間相互協(xié)同應(yīng)用。該工作以標(biāo)題“Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants” 發(fā)表于國際能源學(xué)術(shù)期刊Nano Energy上。
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圖文導(dǎo)讀

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圖1. 催化劑的XRD及拉曼光譜表征
根據(jù)X-射線衍射(XRD)結(jié)果確定了所選鈦酸鋇粉體的相結(jié)構(gòu)。作者在合成TiO2時主要生成銳鈦礦型TiO2，并伴有少量金紅石型TiO2。根據(jù)先前的研究，具有適當(dāng)少量金紅石和高含量銳鈦礦復(fù)合相的TiO2催化劑表現(xiàn)出更大的催化活性。另外，XRD圖譜也證實BT/TO-NFs已成功合成，未發(fā)現(xiàn)其他雜質(zhì)峰。拉曼光譜是表征材料結(jié)構(gòu)對稱性的一種有效方法，對于BT/TO異質(zhì)結(jié)構(gòu)，可以分別在兩個純相上識別各自的峰位，這與XRD分析結(jié)果一致。

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圖2. BT/TO NFs的結(jié)構(gòu)表征
從BT/TO NFs電鏡圖中可清晰看出，BT/TO NFs的直徑約為136 nm，彼此交錯分布。另外，在TiO2納米纖維中分散地嵌入了一些粒徑約80 nm的BaTiO3納米粒子，形成了核/殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料。高分辨率TEM證實，納米顆粒的晶格晶面間距為0.283 nm，與BaTiO3的(110)面匹配良好，而~0.351 nm的晶格條紋對應(yīng)于銳鈦礦型TiO2的(101)面。XRD分析表明，復(fù)合材料中也存在金紅石型TiO2相，但由于其在復(fù)合材料中的含量有限，很難在TEM中發(fā)現(xiàn)。另外，納米纖維的元素分布也證明成功地合成了核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)BT/TO NFs。

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圖3. BT/TO NFs污水凈化性能表征
以BT/TO NFs污水凈化催化劑，在紫外光照射和超聲波作用下降解水中染料羅丹明B(RhB)，并考察了BT/TO-NFs的壓電光催化性能。作者主要對比了TiO2-NFs和BT/TO NFs對水中RhB的降解過程。其結(jié)果表明，溶液顏色和吸收光譜的變化清楚地反映出異質(zhì)結(jié)構(gòu)和超聲場對BT/TO NFs催化劑光催化性能的影響。結(jié)果表明，異質(zhì)結(jié)構(gòu)和超聲場對BT/TO NFs催化劑的催化活性具有良好的協(xié)同作用。

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圖4. 不同類型催化劑的污水凈化性能對比圖
通過不同條件下RhB的降解過程，定量評價了BT/TO NFs的催化活性。在沒有催化劑的情況下，超聲和紫外光輻照對染料溶液沒有明顯的影響，這意味著RhB分子不能被超聲或紫外光直接降解。此外，超聲振動對純TiO2-NFs的催化性能沒有明顯的促進(jìn)作用。通過比較發(fā)現(xiàn)，在超聲波和紫外光的作用下，BT/TO-NFs具有明顯的催化優(yōu)勢。這主要是BT/TO-NFs壓電和光催化的協(xié)同效應(yīng)顯著提高了BT/NFs的催化性能。值得注意的是，在實驗過程中，作者對BT/TO-NFs進(jìn)行了極化處理，并發(fā)現(xiàn)極化樣品的催化性能明顯優(yōu)于未極化樣品。

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圖5. BT/TO NFs催化機(jī)理分析
由于BaTiO3和TiO2的導(dǎo)帶和價帶的能級位置分別存在一定的差異。紫外光照射復(fù)合納米纖維時，在導(dǎo)帶和價帶分別產(chǎn)生光生電子和空穴。TiO2導(dǎo)帶中的電子傾向于轉(zhuǎn)移到低能級BaTiO3的導(dǎo)帶上。相反，鈦酸鋇價帶上的空穴傾向于轉(zhuǎn)移到二氧化鈦的導(dǎo)帶上。這樣，復(fù)合光纖中的非均勻界面將有效地分離光生電子和空穴，降低其復(fù)合幾率。鈦酸鋇具有鐵電性，是一種典型的壓電材料。當(dāng)變形時，它會產(chǎn)生等效的束縛電荷并形成極化。值得注意的是，在BT/TO-NFs中，BaTiO3形成的內(nèi)置電勢為其提供了極化能力，可以驅(qū)動光生電子和空穴向相反方向移動，從而降低了它們復(fù)合的可能性。利用超聲波對水溶液中的BT/TO-NFs施加機(jī)械力，在超聲波的作用下，鈦酸鋇由于壓電效應(yīng)改變極化方式，從而產(chǎn)生電子和空穴反向運(yùn)動的驅(qū)動力。另外，通過比較樣品在直流電場極化前后的光催化效果，不難發(fā)現(xiàn)極化對提高壓電光催化性能起到了明顯的作用。
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總結(jié)展望
綜上所述，作者提出并成功制備了一種新型的鈦酸鋇/二氧化鈦納米纖維作為光催化劑。此外，通過壓電和光催化的協(xié)同作用，BT/TO-NFs對RhB降解的催化性能顯著提高。結(jié)果表明，BT/TO-NFs的壓電光催化速率常數(shù)是TiO2-NFs的3.22倍。鈦酸鋇在納米復(fù)合材料中由壓電效應(yīng)產(chǎn)生的極化能有效地阻止光生電子和空穴的復(fù)合，并產(chǎn)生壓電催化效應(yīng)，增強(qiáng)了BT/NFs的整體催化效應(yīng)。因此，該技術(shù)對促進(jìn)光催化效率具有重要意義。
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文獻(xiàn)信息
Wu J, Wang W, Tian Y, et al. Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants. Nano Energy 77, 105122 (2020). https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105122

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