?ACS Catal.：CO2在Ni-Zn金屬間化合物催化劑上直接催化轉(zhuǎn)化合成一元羧酸

使用可持續(xù)氫源將CO₂直接轉(zhuǎn)化為甲烷、汽油到柴油范圍的燃料、甲醇和輕質(zhì)烯烴被認為是緩解全球變暖的一種有前途的方法。然而，迄今為止尚未探索將CO₂直接轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，例如乙酸和丙酸（分別為 AA 和 PA）。

基于此，韓國成均館大學(xué)Jaehoon Kim等人報道了一種了Ni-Zn金屬間化合物/富鋅Ni_xZn_yO催化劑可用于直接CO₂加氫制備AA和PA，在325°C下，AA和PA的選擇性分別高達58.9%和18.2%，STYs分別為0.405和0.125 mmol L^-1?h^-1，CO₂轉(zhuǎn)化率為13.4%，該反應(yīng)還抑制了CH₄(17.0%)和C₂-C₄(5.0%)的選擇性。

研究人員發(fā)現(xiàn)在高達900°C的溫度下煅燒過程中，Ni相互擴散進入ZnO相、Zn進入NiO相，還原過程中形成Ni-Zn金屬相，產(chǎn)生了Ni-Zn金屬間化合物/富鋅Ni_xZn_yO催化劑。富鋅Ni_xZn_yO相中的大量氧空位促進了CO₂的吸附，CO₂吸附物質(zhì)（即碳酸鹽、碳酸氫鹽和甲酸鹽）和氣態(tài)CO的存在表明 RWGS反應(yīng)將CO₂轉(zhuǎn)化為CO，CO被氫化為甲?；镔|(zhì)，然后成為表面吸附的(^*CH₃)_n物種。AA和PA是通過CO₂與表面吸附的(^*CH₃)_n物質(zhì)直接C-C偶聯(lián)產(chǎn)生的。CO₂轉(zhuǎn)化率和一元羧酸選擇性在運行中保持長達216小時，并且在長期穩(wěn)定性測試期間保持Ni-Zn金屬間化合物/富鋅Ni_xZn_yO催化劑的形態(tài)和相結(jié)構(gòu)，這表明Ni-Zn金屬間化合物催化劑的穩(wěn)健性。

迄今為止，直接CO₂加氫轉(zhuǎn)化主要用于生產(chǎn)液體燃料、甲醇和輕質(zhì)烯烴，從CO₂生產(chǎn)增值單羧酸的可能性證明了Ni-Zn金屬間化合物的新穎性和可用性催化劑。

Synthesis of monocarboxylic acids via direct CO₂?conversion over Ni-Zn intermetallic catalysts. ACS catal., 2021.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00747

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