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??Nat. Commun.：缺電子W2C納米晶體電化學(xué)活化C-H同時(shí)烷氧基化和析氫

由于C-H鍵具有很高的化學(xué)穩(wěn)定性，因此C-H鍵的活化是有機(jī)化學(xué)中的一個(gè)核心問(wèn)題，也是反合成功能性天然產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。電化學(xué)方法是一種強(qiáng)有力的C-H活化方法，但通常需要高過(guò)電位和均勻介質(zhì)。近日，上海交通大學(xué)李新昊教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種基于缺電子W₂C納米晶體的電極，通過(guò)無(wú)添加劑的純非均相電催化策略，在溫和的條件下促進(jìn)C-H鍵的非均相活化。

通過(guò)構(gòu)造帶有氮摻雜碳載體的肖特基異質(zhì)結(jié)來(lái)調(diào)節(jié)W₂C納米晶體的電子密度，以促進(jìn)在W₂C表面上乙苯的芐基C-H鍵的預(yù)吸附和活化，從而在相對(duì)較低的工作電位（2V versus SCE）下實(shí)現(xiàn)較高的轉(zhuǎn)換頻率（18.8 h^-1）。

圖1 缺電子W₂C納米晶體陽(yáng)極的催化性能

研究發(fā)現(xiàn)，W₂C納米催化劑明顯的電子缺陷極大地促進(jìn)了直接脫質(zhì)子過(guò)程，從而確保了電極的耐久性，并且不發(fā)生自氧化。對(duì)比惰性參比電極，高效的氧化過(guò)程還將陰極上形成的質(zhì)子的平衡產(chǎn)生氫氣效率提高了10倍。整個(gè)過(guò)程符合原子經(jīng)濟(jì)和電能利用的可持續(xù)化學(xué)合成要求。此外，作者還設(shè)想基于異質(zhì)結(jié)的電極材料在有機(jī)合成、商業(yè)化的納米碳可與各種碳布表面的功能性金屬納米顆粒和流動(dòng)電池中的金屬網(wǎng)融合在一起，用于連續(xù)生產(chǎn)。

圖2 W₂C納米晶體缺電子對(duì)乙苯轉(zhuǎn)化率的影響

Electrochemical activation of C-H by electron-deficient W₂C nanocrystals for simultaneous alkoxylation and hydrogen evolution. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24203-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24203-8.

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