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???Angew.：鄰近原子Pt位點(diǎn)使單原子Fe具有高氧還原反應(yīng)性能

通過調(diào)節(jié)單原子M-N-C催化劑的電子態(tài)來提高氧還原反應(yīng)（ORR）的活性已被廣泛研究，但是很少對(duì)孤立的雙原子金屬位點(diǎn)調(diào)制效應(yīng)進(jìn)行深入研究并報(bào)道。近日，清華大學(xué)王定勝教授（通訊作者）等人在第一性原理模擬的指導(dǎo)下，發(fā)現(xiàn)相鄰的Pt-N₄部分可以通過調(diào)制效應(yīng)增強(qiáng)Fe-N₄部分的催化活性。

研究發(fā)現(xiàn)，Pt-N₄作為調(diào)制器可以調(diào)節(jié)Fe-N₄活性位點(diǎn)的三維（3D）電子軌道，優(yōu)化ORR活性。受此啟發(fā)，作者設(shè)計(jì)并合成了一種電催化劑（Fe-N₄/Pt-N₄@NC），其由分散在氮摻雜碳基體中的Fe-N₄/Pt-N₄組成。

圖1 Fe-N₄/Pt-N₄@NC的結(jié)構(gòu)表征

在0.1 M KOH中，F(xiàn)e-N₄/Pt-N₄@NC在循環(huán)10000次后，仍顯示出0.93 V的半波電位和基本忽略不計(jì)的活性降解（?E_1/2=8 mV）。此外，作者還證明了調(diào)制效應(yīng)對(duì)于優(yōu)化Co-N₄/Pt-N₄和Mn-N₄/Pt-N₄體系的ORR性能是無效的。該研究的結(jié)果刷新了在原子水平上對(duì)相鄰雙金屬位點(diǎn)的認(rèn)識(shí)，為設(shè)計(jì)高效電催化劑提供了合理的指導(dǎo)。

圖2 0.1 M KOH中的ORR性能

Adjacent Atomic Pt Site Enables Single-Atom Iron with High Oxygen Reduction Reaction Performance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105186.

https://doi.org/10.1002/anie.202105186.

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