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A. Manthiram教授Angew：解析鋰離子電池中由溫度脈沖引起的電極-電解質(zhì)界面變化

盡管人們普遍認為工作溫度會顯著影響鋰離子電池的能量密度和循環(huán)壽命，但對環(huán)境溫度驟變對電極-電解質(zhì)界面化學性質(zhì)的影響仍缺乏足夠的了解。

圖1.?有無溫度脈沖條件下的電池性能對比

美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram等系統(tǒng)地研究了溫度脈沖（T脈沖）對LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂(NMC 811)軟包全電池電化學性能的影響。值得注意的是，與靜態(tài)條件下工作的電池相比，T脈沖下的全電池始終表現(xiàn)出加速的容量衰減。

作者利用高化學和空間分辨率進行的先進表征揭示出T脈沖會迅速導致CEI結(jié)構(gòu)和化學性質(zhì)惡化，并可能由于CEI體積和溶解度發(fā)生更顯著的變化而使正極與電解液發(fā)生更多寄生副反應，而在短期循環(huán)（例如200次循環(huán)）期間，T脈沖對SEI的影響相對較小。

圖2.?短循環(huán)后CEI的表征

同時，由于對正極的保護不足，正極電解液的副反應在經(jīng)歷過T脈沖的正極中發(fā)生得更為劇烈。更嚴重的是，經(jīng)過T脈沖的電池在隨后的長期循環(huán)（如800次循環(huán)）后，過渡金屬沉積、電解液還原產(chǎn)物和”死”鋰物種會逐漸積累在石墨負極上。

這項工作的結(jié)果表明，保持相對穩(wěn)定的工作環(huán)境對汽車電池非常重要。該研究采用的模擬方法可應用于其他電池系統(tǒng)，并促進對固態(tài)電解質(zhì)、鋰金屬負極、硅負極和硫正極等不同組件的溫度影響的探索。

圖3. 短循環(huán)后SEI的表征

Irreparable interphase chemistry degradation induced by temperature pulse in lithium-ion batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202313437

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