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催化劑的整體反應(yīng)性源于大量氧化物支持的金屬納米顆粒（NP）的活性疊加，這些納米顆粒的大小、形狀和暴露面類型各不相同。此外，每個NP的屬性都是其單個面及其界面的疊加的結(jié)果。在反應(yīng)過程中，不同的金屬NP和暴露面甚至可能對反應(yīng)條件做出不同的反應(yīng)，因此對反應(yīng)位點的原位監(jiān)測至關(guān)重要。

Nat. Mater.后又發(fā)Science：明察秋毫，原位觀察單粒子的催化性能

奧地利科學(xué)院院士、維也納工業(yè)大學(xué)Günther Rupprechter教授課題組致力于用原位技術(shù)來觀測催化反應(yīng)過程，在2018年，他們就已在Nature Materials上報道了利用光電發(fā)射電子顯微鏡(PEEM)對單個Pd NPs進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)了一氧化碳(CO)氧化過程中金屬-氧化物界面的長程通信效應(yīng)。在這種方法中，單粒子動力學(xué)測量是基于局部PEEM圖像強度變化的反應(yīng)。然而，由于PEEM的分辨率限制，Pd粒子的單個面不能被分辨。

在這之后，他們繼續(xù)深挖，在原基礎(chǔ)上優(yōu)化，終于實現(xiàn)了對單個面的解析，成果發(fā)表在Science上，Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis。

在這個工作中，作者將原位場電子顯微鏡(FEM)應(yīng)用于催化H₂氧化的彎曲銠(Rh)晶體(半徑為650 nm)的半球形頂點上，該技術(shù)提供了高空間分辨率(~ 2 nm)和時間分辨率(~ 2 ms)，并允許吸附物種和反應(yīng)前沿成像。FEM的研究通過使用電離反應(yīng)產(chǎn)物(H₂O分子)作為成像物種在場離子顯微鏡(FIM)直接可視化了活性位點，獲得了振蕩中H₂氧化的全面圖片，將工作表面，反應(yīng)物，甚至產(chǎn)物可視化。數(shù)十個納米面可以被單獨分解，揭示它們的反應(yīng)活性(活性位點)以及反應(yīng)過程中它們之間的納米級通信。此外，作者還發(fā)現(xiàn)了表面上的幾行原子如何影響局部活動，導(dǎo)致頻率鎖定和夾帶效應(yīng)，并最終導(dǎo)致空間耦合的崩潰。實驗結(jié)果由時間依賴的氧物種覆蓋率和振蕩頻率的微觀動力學(xué)模型支持。

圖文詳情

圖1. 彎曲Rh晶體的頂點作為單催化顆粒

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圖2. 催化H₂氧化反應(yīng)中的振蕩

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圖3. 利用電離產(chǎn)物(水)作為成像離子，在氫氧化過程中彎曲Rh晶體上的活性位點的FIM映射

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圖4. 模擬O₂和H₂壓力分別為4.4×10^?6和4.8×10^?6 mbar時的動力學(xué)振蕩

作者簡介

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Günther Rupprechter在1996年獲得奧地利因斯布魯克大學(xué)的物理化學(xué)博士學(xué)位。在加州大學(xué)伯克利分校任博士后經(jīng)歷后，他于1999年至2005年在德國柏林的馬克斯普朗克協(xié)會Fritz Haber研究所擔(dān)任激光光譜和催化的組長。2005年，他接受了維也納理工大學(xué)表面和界面化學(xué)的全職教授職位。目前擔(dān)任奧地利催化學(xué)會副主席，F(xiàn)WF特別研究計劃（SFB）“功能氧化物表面和界面（FOXSI）”的發(fā)言人，以及“Catalysis Letters”和“Topics in Catalysis”優(yōu)秀SCI期刊的編委。他的研究重點是多相催化，特別是原位（operando）光譜學(xué)/顯微鏡研究技術(shù)。2005年，他獲得了德國催化學(xué)會的“表面科學(xué)方法在多相催化中的應(yīng)用”的Jochen Block獎，并于2012年成為奧地利科學(xué)院的院士。

原文鏈接

Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis. Science 372 (6548), 1314-1318.

http://science.sciencemag.org/content/372/6548/1314

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/27/543fb29c33/

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