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南大周勇&王金蘭JACS:超薄納米片光催化高效、選擇性CO2還原

溫室效應、能源短缺、霧霾籠罩、環(huán)境惡化等等是21世紀人類面臨的生存與發(fā)展的重要問題。太陽能是最潔凈而又取之不盡的自然能源。

“人工光合成”,利用自然界中豐富的CO2H2O借助光催化劑在太陽光照下還原成碳氫化合物和O2,實現(xiàn)了能源和環(huán)境的雙贏,既是生產(chǎn)太陽燃料的重要策略、也是人類保護地球家園、實現(xiàn)生態(tài)文明、可持續(xù)發(fā)展的理想途徑。

目前,超薄二維納米材料是一類具有片狀結構的新興納米材料,因其獨特的物理、電子及化學性質(zhì)而成為凝聚態(tài)物理學、材料科學、化學以及納米科技領域最熱門的研究課題。

南大周勇&王金蘭JACS:超薄納米片光催化高效、選擇性CO2還原

圖 (a)?InVO4超薄納米片的透射電鏡圖像,(b)部分放大細節(jié)圖,(c) 平鋪面的高分辨電鏡圖,(d)相應的傅里葉轉換圖,(e) 側面的高分辨電鏡圖,(f)納米薄片的晶體模型, (g) 太陽能光催化轉化CO2示意圖。

南京大學物理學院環(huán)境材料與再生能源研究中心周勇教授課題組高產(chǎn)率地合成平均厚度~1.5 nm的單晶InVO4納米片,對應于沿[110]方向的3個晶胞單元。

南大周勇&王金蘭JACS:超薄納米片光催化高效、選擇性CO2還原

在水蒸氣的參與和光照的情況下,該納米結構材料可將CO2高效、選擇性地轉化為CO (少量CH4)。

南大周勇&王金蘭JACS:超薄納米片光催化高效、選擇性CO2還原

利用開爾文探針技術(Kelvin probe force microscopy,KPFM),研究了該體系中的光生電荷的分離與傳輸機制,并結合液體光致發(fā)光衰減光譜、電子自旋共振和光電化學檢測,進一步證實了這種超薄結構具有更有效的電子-空穴對分離效率和更快的電荷輸運特性,縮短了載流子從催化劑內(nèi)部到表面的遷移距離,進而減少體相復合,使得更多的電子在催化劑表面存活和積累,有利于CO2的活化和還原。

南大周勇&王金蘭JACS:超薄納米片光催化高效、選擇性CO2還原

理論計算發(fā)現(xiàn),InVO4原子層獨特暴露的{110}面與生成的CO*結合較弱,便于CO*從催化劑表面快速解吸以形成游離的CO分子,為催化選擇CO產(chǎn)物提供了理想的平臺。

該工作將幫助研究人員理解超薄光催化材料的光生電荷分離與傳輸機制以及暴露面對產(chǎn)物的選擇性,對未來高性能和高選擇性光催化反應體系的研發(fā)和利用具有重要指導意義。

南京大學為第一通訊單位,南京大學物理學院博士研究生韓秋彤同學為論文第一作者,東南大學博士研究生白曉婉同學為共同一作,周勇教授和王金蘭教授為論文共同通訊作者。現(xiàn)代工學院張偉華教授在開爾文探針測試提供了大力支持。

Bai X, Man Z, He H, et al. Convincing Synthesis of Atomically-Thin, Single-Crystaline InVO4 Sheets toward Promoting Highly Selective and Efficient Solar Conversion of CO2 into CO[J]. Journal of the American Chemical Society, 2019.

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