N-配位Ni單原子（N-coordinated Ni single atom, Ni-NC）是CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）生成CO的最佳催化劑之一，但是沒(méi)有塊體Ni材料對(duì)CO₂RR表現(xiàn)出高催化活性。

基于此，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)研究院Hyung-Suk Oh和Woong Hee Lee（共同通訊作者）等人報(bào)道了實(shí)時(shí)模擬具有Ni-NC電子結(jié)構(gòu)的NiS納米顆?？梢栽鰪?qiáng)零間隙電解槽中的CO₂RR活性。

在文中，作者利用H₂S熱處理的浸漬法制備了碳負(fù)載的硫化鎳納米顆粒（記為NiS）。根據(jù)原位/Operando X射線(xiàn)吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）分析，在一定的陰極電位下，NiS的電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)轭?lèi)似于Ni-NC催化劑的電子結(jié)構(gòu)。與金屬Ni和Ni氧化物納米顆粒不同，這種實(shí)時(shí)模擬的NiS電子結(jié)構(gòu)顯示出增強(qiáng)的CO₂RR對(duì)CO產(chǎn)生的活性。

然而，由于S物種的損失，NiS表現(xiàn)出低穩(wěn)定性，這是模擬N配體的關(guān)鍵?；谠?Operando XAFS和穩(wěn)定性測(cè)試后的非原位分析，作者提出了NiS電極實(shí)時(shí)模擬電子結(jié)構(gòu)的起源假設(shè)，并討論了模擬電子結(jié)構(gòu)策略的挑戰(zhàn)。此外，該工作為從以前通常未被考慮的材料開(kāi)發(fā)催化劑提供了新的見(jiàn)解。

Real-Time Mimicking the Electronic Structure of N-Coordinated Ni Single Atoms: NiS-Enabled Electrochemical Reduction of CO₂ to CO. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201843.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201843.