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喬世璋團(tuán)隊(duì)Nature子刊：NiPS3超薄納米片用于高活性光催化制H2

阿德萊德大學(xué)喬世璋等人報道一種液體剝離方法來制備NiPS₃超薄納米片作為一個多功能平臺，可極大地改善各種光催化劑（包括TiO₂、CdS、In₂ZnS₄和C₃N₄）上的光致產(chǎn)H₂效率；其中，與純CdS相比，NiPS₃/CdS異質(zhì)結(jié)具有最高的改進(jìn)因子（~1667%），實(shí)現(xiàn)極好的可見光誘導(dǎo)制氫速率（13,600μmolh^-1g^-1）；明顯改善的性能歸因于強(qiáng)相關(guān)的NiPS₃/CdS界面確保有效的電子-空穴解離/傳輸，以及NiPS₃超薄納米片上豐富的原子級邊緣P/S位點(diǎn)和活化的基面S位點(diǎn)。

中間體的吉布斯自由能|ΔGH*|被認(rèn)為是不同類型催化劑上HER活性的主要指標(biāo)。|ΔGH*|的最理想值為零。例如，具有優(yōu)異活性的HER催化劑Pt，其ΔGH*≈-0.09eV的值接近于零。因此，應(yīng)用DFT計(jì)算NiPS₃單層的基面和邊緣位點(diǎn)的ΔGH*值。DFT研究NiPS₃單層的基底平面、(100)邊、(010)邊和(1-30)邊上的24個可能的HER活性位點(diǎn)，以預(yù)測HER最活躍的位點(diǎn)。

研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)8個HER最活躍的位點(diǎn)，分別是（100）邊的P、S2和S3位點(diǎn)，（010）邊的S位點(diǎn)以及NiPS₃單層（1-30）邊的P1、S2、S3和S8位點(diǎn)。此外，根據(jù)這8個活性位點(diǎn)的ΔGH*值，位于(100)邊的P和S3位點(diǎn)、位于(010)邊的S位點(diǎn)以及位于(1-30)緣的P1、S2和S8位點(diǎn)遵循Volmer-Heyrovsky反應(yīng)路徑；而位于(100)邊的S2位點(diǎn)和位于(1-30)邊的S3位點(diǎn)遵循Volmer-Tafel反應(yīng)路徑。

在NiPS₃單層的其他16個位點(diǎn)中，位于(1-30)邊的S4、S5和S7位點(diǎn)由于邊緣效應(yīng)在Volmer反應(yīng)步驟中顯示出較小的│ΔGH*│值。然而，由于H₂形成的高自由能變化，并不是有效的活性位點(diǎn)。總體而言，基于DFT的計(jì)算揭示在NiPS₃單層的特定P和S邊緣位點(diǎn)具有出色HER活性。相比，NiPS₃單層的基面位點(diǎn)和Ni邊緣位點(diǎn)是HER的活性位點(diǎn)。

另外，2DNiPS₃還具有超薄厚度和大表面積等優(yōu)點(diǎn)。這些特性不僅促進(jìn)有效的體到表面電荷載流子遷移，而且還增強(qiáng)與其他材料的電子相互作用，以實(shí)現(xiàn)快速的界面電荷載流子傳輸和優(yōu)化的催化活性。

Jingrun Ran, Hongping Zhang, Sijia Fu et al. NiPS3 ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H2 production. Nat. Commu. 2022, 13: 4600.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32256-6

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