電催化水分解制氫是解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題的有效方法。然而，目前仍缺乏在高電流密度下進(jìn)行析氫反應(yīng)(HER)的高效、耐用且具有成本效益的電催化劑，這限制了大規(guī)模電化學(xué)水分解制氫的實(shí)施。

基于此，復(fù)旦大學(xué)張樹(shù)宇和區(qū)瓊榮等使用氬和氨(Ar+NH₃)等離子體處理策略，合成了可在大電流密度下高效析氫的非晶態(tài)鉬鎢硫化物/氮摻雜還原氧化石墨烯(a-MoWS_x/N-RGO)納米復(fù)合材料。

研究人員通過(guò)調(diào)整等離子體處理時(shí)間和化學(xué)成分，獲得了最佳的a-MoWS_x/N-RGO@1:1–10 min催化劑。在酸性條件下(0.5 M H₂SO₄)，其在1000 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出348 mV的低過(guò)電位并且在此電流密度下連續(xù)工作24小時(shí)后性能幾乎沒(méi)有衰減，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和先前報(bào)道的雜原子摻雜MoS₂基催化劑。

基于密度泛函理論(DFT)計(jì)算，研究人員發(fā)現(xiàn)在合理的鎢摻雜水平下，額外的電子優(yōu)先填充在2S^2-；鎢的引入往往會(huì)降低電子結(jié)構(gòu)能量，導(dǎo)致接近于零的正?G_H*。因此，催化活性位點(diǎn)(2S^2-)在高電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

然而，過(guò)多的鎢引入會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)損壞和在高電流密度下更差的HER性能。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)和制造用于在工業(yè)級(jí)電流下進(jìn)行HER的高性能催化劑提供了策略。

Boosting Hydrogen Evolution Reaction Activity of Amorphous Molybdenum Sulfide Under High Currents Via Preferential Electron Filling Induced by Tungsten Doping. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202202445