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?中南/慕尼黑Nano Letters: 有序Ag納米針陣列誘導(dǎo)抑制氫析出以增強(qiáng)電催化CO2還原

電化學(xué)CO₂還原為碳?xì)浠衔锶剂匣蛴袃r(jià)值的化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)碳中和和解決能源危機(jī)的重要途徑。考慮CO后續(xù)深加工及綜合利用，提高電催化CO₂還原成CO的選擇性和活性是電催化CO₂還原的研究熱點(diǎn)。在已報(bào)道的催化劑中，Ag是電催化CO₂的代表性催化劑之一，在Ag催化劑上CO產(chǎn)物的高選擇性可歸因于重要的*CO中間體的適當(dāng)吸附性能。然而，由于Ag的CO₂活化(CO₂-*COOH)的高反應(yīng)能壘和競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)(HER)，Ag的催化性能仍有待提高。

近日，中南大學(xué)劉敏、傅俊偉和慕尼黑大學(xué)Emiliano Cortés等使用商業(yè)陽(yáng)極氧化鋁(AAO)作為模板，通過(guò)真空熱蒸發(fā)制備了具有不同尖端曲率的有序Ag納米針陣列，該催化劑能夠高效和高選擇性催化CO₂還原為CO。

有限元模擬結(jié)果表明，納米針尖端的局部電場(chǎng)強(qiáng)度隨著尖端曲率的增加而增強(qiáng)。高曲率樣品(Ag-900D NNA)的局部電場(chǎng)強(qiáng)度為5.92×10 7 V m^-1，是低曲率樣品Ag薄膜(1.57×10 7 V m^-1)的3.7倍。密度函數(shù)理論(DFT)計(jì)算表明，Ag表面的強(qiáng)局部電場(chǎng)不僅大大降低了CO₂還原反應(yīng)(CO₂-*COOH)的熱力學(xué)反應(yīng)能壘，也增加了析氫反應(yīng)(HER)的能壘以抑制析氫。

此外，接觸角和原位拉曼測(cè)試表明，在電催化過(guò)程中，高曲率的銀納米針表面是疏水界面，陣列結(jié)構(gòu)賦予表面/界面疏水性，可以調(diào)節(jié)H₂O分子的吸附，從而動(dòng)態(tài)抑制HER。綜上所述，Ag的納米針陣列結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)HER的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)抑制，提高CO₂還原性能。

因此，具有高曲率的最佳Ag納米針陣列(Ag-900D NNA)在-1.0 V_RHE條件下，在700分鐘內(nèi)表現(xiàn)出91.4%的CO法拉第效率(FE)。該工作為制備納米針陣列結(jié)構(gòu)和闡明結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的電催化CO₂RR效應(yīng)提供了一種新策略。

Ordered Ag Nanoneedle Arrays with Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction via Structure-Induced Inhibition of Hydrogen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01853

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