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南大馬晶教授JMCA: 機(jī)器學(xué)習(xí)輔助預(yù)測(cè)金屬沸石中的NRR反應(yīng)能和路徑

從非常惰性的氮到氨的轉(zhuǎn)化對(duì)于化肥和其他基礎(chǔ)化學(xué)品的工業(yè)生產(chǎn)至關(guān)重要，有必要設(shè)計(jì)和開發(fā)更多的金屬沸石催化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)氮還原反應(yīng)（NRR）。然而，各種不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和Si/Al比的沸石骨架、多種金屬元素的選擇及不同的反應(yīng)條件導(dǎo)致金屬-沸石空間非常巨大，難以進(jìn)行實(shí)驗(yàn)和理論探索。

在此，南京大學(xué)馬晶教授等人基于深度學(xué)習(xí)和可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）模型，揭示了N₂分子可通過(guò)金屬配位和氫鍵（HB）相互作用之間的協(xié)同作用在金屬沸石中活化。為了預(yù)測(cè)金屬沸石中NRR可能的反應(yīng)路徑和障礙，作者建立了一個(gè)由492種金屬沸石結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)能組成的數(shù)據(jù)集，其中包含27種金屬元素（包括3d、4d和5d過(guò)渡金屬及主族Pb和Bi金屬原子）。

作者通過(guò)DFT計(jì)算和基于多級(jí)注意力機(jī)制的圖卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GCNN）模型揭示了中間體的H原子與通道的O原子之間的HB相互作用在促進(jìn)氫化步驟（N₂* → NNH*）但不利于NRR的脫氫步驟（NNH₃* → N*）中的重要作用，這給出了提示選擇HB接觸的數(shù)量作為預(yù)測(cè)反應(yīng)中間體相對(duì)能量的特征。

圖1. 多層次注意力GCNN的三個(gè)預(yù)測(cè)模型

此外，為了捕捉金屬原子的顯著效應(yīng)，作者將局部酸度（LA）特征定義為嵌入金屬在各種基底（沸石、二維材料等）中的的電負(fù)性、第一電離能和原子半徑的組合，同時(shí)結(jié)合其他幾何/電荷描述符利用可解釋的ML模型（XGBoost）對(duì)反應(yīng)能進(jìn)行了良好的預(yù)測(cè)（R²=0.84）。遠(yuǎn)端、交替和酶促過(guò)程的路徑概率也可從幾何形狀和電荷特征中預(yù)測(cè)，并具有令人滿意的性能。

結(jié)果表明，具有嵌入Ti、Co和Nb原子的有前途的沸石有利于NRR，其分別具有0.13、0.04 和 0.54 eV的較低能量輸入。對(duì)于實(shí)驗(yàn)合成的光催化Ti交換沸石，ML預(yù)測(cè)的最大能量輸入隨著LA值的降低而降低，這與氨產(chǎn)率從4、3到5 ?孔徑的增加一致。重要的是，該方法還可在LA描述符的幫助下遷移到預(yù)測(cè)含金屬和B摻雜的二維材料。

圖2. XGBoost算法預(yù)測(cè)NRR過(guò)程中的通路概率

Nitrogen reduction reaction energy and pathways in metal-zeolites: deep learning and explainable machine learning with local acidity and hydrogen bonding features, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA03563D

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