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一、Science：雙分子鈍化界面助力高效、穩(wěn)定的倒置鈣鈦礦太陽能電池

Sargent院士，同一天連發(fā)Science、Nature Energy！

與n-i-p結構相比，倒置（p-i-n）鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）有望提高運行穩(wěn)定性，但這些光伏電池往往表現出較低的功率轉換效率（PCEs），其非輻射復合損耗，特別是在鈣鈦礦/C₆₀界面上。

在此，美國西北大學Edward H. Sargent院士，Mercouri G. Kanatzidis教授和Bin Chen等人鈍化了表面缺陷，并使用兩種功能分子使少數載流子從界面反射到整體中。具體來說，作者利用硫修飾的甲基硫代分子通過強配位和氫鍵來鈍化表面缺陷，抑制復合，利用二銨分子來排斥少數載流子，減少通過場效應鈍化實現的接觸誘導的界面復合。這種二銨-甲硫基雙重鈍化（DMDP）方法使載流子壽命延長了五倍，光致發(fā)光量子產率損失降低了三分之一，并使倒置PSC的認證準穩(wěn)態(tài) PCE 達到25.1%，在65℃下在環(huán)境空氣中穩(wěn)定運行>2000小時。此外，還制造了PCE為28.1%的單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池。

相關文章以“Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

常規(guī)（n-i-p）結構的鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的認證功率轉換效率（PCE）（>25%）已廣泛報道。盡管倒置（p-i-n）PSC因其穩(wěn)定性、低溫處理以及與串聯太陽能電池的兼容性而具有潛在優(yōu)勢，但在嚴格的準穩(wěn)態(tài)（QSS）協議下，其報告的PCE很少超過24%。這種效率差距主要歸因于鈣鈦礦和電荷傳輸材料之間界面處較高的復合速率，埋藏鈣鈦礦/空穴輸運層界面損耗的不利影響已通過開發(fā)自組裝單分子層得到解決。然而，鈣鈦礦和電子傳輸層（ETL）之間的頂部界面通常由C₆₀及其衍生物會受到界面附近少數載流子的界面復合以及不完全鈍化陷阱態(tài)的影響。

表面鈍化可以抑制界面電荷復合，并且已經用有機鹵化物、路易斯堿和偶極化合物完成。?注意到，對單一分子物種的依賴可能無法同時解決表面和界面復合過程（圖1A）。具體而言，近界面少數載流子（鈣鈦礦層中的空穴）的存在導致與多數載流子（ETL 中的電子）直接界面復合，這一過程即使在非缺陷位點也可能發(fā)生。此外，鈣鈦礦表面的缺陷通過捕獲載流子誘導表面復合。最常見的缺陷是鹵化物空位，其形成能較低。?

內容詳解

作者試圖使用不同分子的組合來解決復雜的界面載體重組問題，每個分子都有不同的功能。本文摻入了第一類分子排斥的空穴載流子，以通過場效應鈍化來減少界面復合（圖1B）。第二類分子與缺陷位點相互作用形成化學鍵，通過化學鈍化減少表面復合。二銨配體，其中-NH₃⁺將組錨定在鈣鈦礦表面，另一個錨點遠離鈣鈦礦表面，可以誘導表面偶極子和n型摻雜，并為窄帶隙（NBG）（~1.2 eV）和寬帶隙（WBG）（~1.8 eV）PSCs提供有效的場效應鈍化。作者研究了不同二銨配體對正常帶隙（~1.5 eV）PSC器件的鈍化作用。與對照器件（無鈍化）相比，器件性能從~22.8%提高到~23.9%，有效面積為0.05 cm²。因此，二銨配體在正常帶隙PSC中效果良好，PCE改善可以通過排斥少數載流子的場效應鈍化來解釋。

圖1. 在鈣鈦礦/ETL界面上的鈍化

圖2. 鈣鈦礦表面甲基硫代基的鈍化過程

圖3.?DMDP策略工作原理

圖4. 設備性能和穩(wěn)定性

此外，為了研究DMDP策略在其他鈣鈦礦組合物上的適用性，作者用WBG和NBG鈣鈦礦材料制備了PSC。值得注意的是，當DMDP策略用于NBG和WBG PSC時，平均PCE 分別提高了14%和13%（圖4F）。同時，作者將DMDP策略應用于單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池，其結構為FTO/NiO_x/FTO/WBG鈣鈦礦/DMDP/WBG（3,4-乙烯二氧噻苯）聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT：/PSS）/NBG鈣鈦礦/C60/SnO_x/Ag（圖4G）。結果顯示，面積為0.05 cm²的串聯器件PCE為28.1%，Voc為2.14 V，JSC為15.6 mA cm^-2，FF為84.0%，在MPPT下穩(wěn)定的PCE為27.1%。

總的來看，通過聯合使用甲基硫代和二銨分子來實現化學和場效應鈍化，緩解了鈣鈦礦/ETL界面上的復雜載流子復合問題。作者認為，多分子鈍化方法以及不同的功能，是探索下一代鈍化策略的一個有前途的方向，以提高鈣鈦礦光電子學的性能和穩(wěn)定性。

Cheng Liu?, Yi Yang?, Hao Chen?, Jian Xu?, Ao Liu?, Abdulaziz S. R. Bati, Huihui Zhu, Luke Grater, Shreyash Sudhakar Hadke, Chuying Huang, Vinod K. Sangwan, Tong Cai, Donghoon Shin, Lin X. Chen, Mark C. Hersam, Chad A. Mirkin, Bin Chen*, Mercouri G. Kanatzidis*, Edward H. Sargent*, Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells, Science.?(2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk1633

二、Nature Energy：全鈣鈦礦三結太陽能電池效率提升最新策略

單片全鈣鈦礦三結太陽能電池提供了超越最先進的雙結串聯太陽能電池的功率轉換效率，并遠遠超出單結的平衡限制。然而，如今它們的性能受到開路電壓的巨大缺陷，以及寬帶隙鈣鈦礦子電池中短路電流密度和填充因子潛力未實現的限制。

在此，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士和荷蘭埃因霍溫理工大學René A. J. Janssen教授發(fā)現鹵化物異質性（即使在材料合成后立即存在）在富含溴的鈣鈦礦的界面非輻射復合和長時間光照下的收集效率損失中起著關鍵作用。結果顯示，在薄膜制造過程中引入的鹵化二銨鹽丙烷-1,3-碘化二銨可改善富溴鈣鈦礦中的鹵化物均質化，從而增強操作穩(wěn)定性，并在倒置（p-i-n）器件中實現創(chuàng)紀錄的1.44 V開路電壓，當帶隙為1.97 eV時的詳細平衡極限為86%。因此，高效的寬帶隙能夠制造具有3.33 V開路電壓和25.1% PCE（23.87%認證準穩(wěn)態(tài)效率）的單片全鈣鈦礦三結太陽能電池。

相關文章以“Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells”為題發(fā)表在Nature Energy上。

研究背景

將多個吸收層集成到一個多結太陽能電池中，可以克服由高能光子產生的載流子熱化和在單結光伏（PVs）中觀察到的低能光子傳輸的限制。帶隙能量為1.2至1.8 eV的金屬鹵化物鈣鈦礦半導體的最新進展使其能夠用于與鈣鈦礦、晶體硅（c-Si）、銅銦鎵硒（CIGS）和有機光伏（OPV）的串聯太陽能電池。其中，全鈣鈦礦雙結（2J）串聯太陽能電池耦合1.77/1.22 eV吸收器實現了29%的穩(wěn)態(tài)認證功率轉換效率（PCE），高于單結鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的26.1%，預示著鈣鈦礦光伏的前景。

與2J相比，在單片太陽能電池中配對三個鈣鈦礦結有可能帶來更高的效率。根據光學和器件模擬結果，全鈣鈦礦三結（3J）太陽能電池的級聯功率分別為2.0、1.6和1.2 eV，其理論效率極限大于50%，目標PCE可超過36%。然而，只有少數研究通過實驗證明了3J PSC，并且其實際性能仍然低于單結和2J PSC。

與帶隙較窄的PSC相比，通常由>60% Br含量生產的帶隙約為2 eV的倒置（p-i-n）單結PSC存在著>700 mV的較大開路電壓（Voc）缺陷（圖1a,b），并且由于光引起的鹵化物偏析而導致性能損失。最近的研究發(fā)現，限制性能的主要因素是電荷傳輸層的帶偏移增加和缺陷密度。后者對于基于高Br/I比的鈣鈦礦尤為明顯，各種鹵化物的不可控生長很容易導致它們的體積和界面鹵化物異質性。除了陷阱介導的能量損失增加之外，當光誘導的鹵化物偏析發(fā)生時，缺陷點還會對寬帶隙過氧化物晶體的電荷載流子動力學產生深遠影響。

內容詳解

因此，試圖改善約2 eV混合Br/I鈣鈦礦的體相和界面鹵化物均勻性，以減少能量損失，更好地發(fā)揮3J PSC的潛力。以前，由于真空沉積具有出色的成分控制能力，因此被用來生產均勻的混合鹵化物鈣鈦礦。在溶液處理過程中，引入路易斯酸堿加成添加劑已被證明可以調節(jié)鈣鈦礦的結晶；然而，很少有研究探討添加劑對混合鹵化物/碘化物鈣鈦礦均勻性的影響。在尋求降低缺陷密度的高硼包晶薄膜的相均化途徑時，作者轉向了鹵化二銨鹽，鹵化二銨鹽對包晶的生長具有模板效應，并能鈍化表面缺陷。

在尋求降低缺陷密度的高溴鈣鈦礦薄膜相均質化的途徑時，轉向了鹵化二銨鹽，據報道，鹵化二銨鹽對鈣鈦礦生長具有模板效應和鈍化表面缺陷的能力。作者表明，使用鹵化二銨鹽的鈍化技術使得鈣鈦礦體相和鈣鈦礦/電荷傳輸層異質結中的非輻射復合在很大程度上受到抑制，從而在pi-n器件中實現了創(chuàng)紀錄的Voc。

有趣的是，雖然二銨鹽不能抑制光誘導的鹵化物偏析，但寬帶隙PSC在長時間光照下仍能保持較高的操作穩(wěn)定性（>28小時），超過了之前文獻報道的約2 eV PSC的穩(wěn)定性。研究表明，添加劑促進了埋藏在過氧化物/空穴傳輸層（HTL）界面附近的鹵化物均勻性，并減少了陷阱介導的重組，從而為從鹵化物隔離區(qū)高效提取電荷載流子提供了途徑。在穩(wěn)定高效的寬隙過氧化物子電池的鼓勵下，本文制造出了結合1.97、1.61和1.25 eV吸收層的全過氧化物3J太陽能電池。利用具有高電荷遷移率和高近紅外（NIR）透過率的前部透明導電氧化物層，3J太陽能電池Voc值為3.33 V，PCE 為25.1%（認證值為23.87%）。

圖1. 1.97 eV寬帶隙PSC的光伏性能

圖2.?在原位PL和J-V測量過程中，1.97 eV寬帶隙PSC的光穩(wěn)定性和電池性能

圖3.?富Br的寬帶隙鈣鈦礦薄膜的結構、組成和形成動力學

圖4.?單片鈣鈦礦三結太陽能電池光伏性能及模擬

綜上所述，本文報道了一種提高富Br寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的性能和工作穩(wěn)定性的策略。具體來說，作者將二銨PDA分子加入到富Br的鈣鈦礦中，可以控制從溶液中提取的薄膜生長，并提高了鹵化物的均勻性。

得益于PDA在晶界附近的鈍化效應，富Br的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池保持了快速的電荷收集過程和在延長光照下的穩(wěn)定性。添加PDA的鈣鈦礦有效地抑制了鈣鈦礦/電荷傳輸層界面的能量損失，使得在帶隙為1.97 eV時的Voc記錄為1.44 V。結合1.97、1.61和1.25 eV鈣鈦礦亞電池，作者制作了單片全鈣鈦礦三結太陽能電池，實驗室PCE為25.1%（認證23.87%），Voc為3.33 V。

Junke Wang, Lewei Zeng, Dong Zhang, Aidan Maxwell, Hao Chen, Kunal Datta, Alessandro Caiazzo, Willemijn H. M. Remmerswaal, Nick R. M. Schipper, Zehua Chen, Kevin Ho, Akash Dasgupta, Gunnar Kusch, Riccardo Ollearo, Laura Bellini, Shuaifeng Hu, Zaiwei Wang, Chongwen Li, Sam Teale, Luke Grater, Bin Chen, Martijn M. Wienk, Rachel A. Oliver, Henry J. Snaith, René A. J. Janssen, Edward H. Sargent, Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells, Nature Energy. (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01406-5

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