不同尺寸的鎳納米顆粒(Ni NPs)賦予其獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),是開發(fā)高性能催化劑的典型策略。然而,金屬Ni-NPs對電催化性能的尺寸效應(yīng)仍然不明確。基于此,天津理工大學(xué)安長華教授和姚爽副教授(共同通訊作者)等人報道了他們通過控制熱解溫度合成了氮摻雜碳(NC)負(fù)載的具有不同尺寸的Ni-NPs,從而合成了Ni@NC-500(8.3 nm)、Ni@NC-280(1.9 nm)和Ni@NC-200(1.0 nm)。研究發(fā)現(xiàn),Ni@NC-200、Ni@NC-280和Ni@NC-500對電催化苯甲醇(BA)氧化具有尺寸依賴性,其中中間尺寸的Ni@NC-280具有最高的活性。通過電化學(xué)氧化苯甲醇(BA)的實(shí)驗(yàn)表明,在Ni@NC-280、Ni@NC-200和Ni@NC-500上苯甲酸的產(chǎn)率分別為99%、82%、55%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明,改變Ni-NPs的尺寸可以顯著改變表面位點(diǎn)的性質(zhì),并通過影響電催化過程中反應(yīng)物分子和Ni物種之間的鍵合模式來控制催化性能。其中,Ni@NC-280的中間樣品不僅通過π-鍵吸附苯環(huán),而且暴露出角落和邊緣以促進(jìn)OH基團(tuán)的吸附和活化。該工作有助于理解金屬納米催化劑在電化學(xué)反應(yīng)中的尺寸效應(yīng),并為設(shè)計高效電催化劑提供線索。Size-effect on Ni electrocatalyst: The case of electrochemical benzyl alcohol oxidation. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4679-6.https://doi.org/10.1007/s12274-022-4679-6.