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1. Nat. Nanotechnol.：MFI分子篩納米片促進(jìn)費(fèi)-托合成烯烴

在催化反應(yīng)中，由于產(chǎn)物分子受到催化劑表面的強(qiáng)烈吸附，嚴(yán)重限制了其進(jìn)一步發(fā)展。其中，促進(jìn)產(chǎn)物的解吸并阻礙其重新吸附有利于在催化劑表面形成自由位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)連續(xù)的底物轉(zhuǎn)化，一個(gè)有效策略是構(gòu)建一個(gè)穩(wěn)定的納米通道，用于產(chǎn)物快速脫離催化劑表面。

基于此，浙江大學(xué)肖豐收教授和王亮研究員、中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院鄭安民研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種有效的方法來提高活性并優(yōu)化低溫費(fèi)-托合成烯烴（low-temperature Fischer-Tropsch synthesis to olefins, LT-FTO）在鐵（Fe）基催化劑上的產(chǎn)品選擇性，通過混合精心設(shè)計(jì)的分子篩作為催化劑表面烯烴脫附的促進(jìn)劑來實(shí)現(xiàn)。

在概念驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中，作者使用鈉（Na）摻雜的碳化鐵（FeC_x）催化劑（Na-FeC_x，以Fe₅C₂相為主），因?yàn)槠涫亲畛Ｓ玫腇TO經(jīng)典催化劑之一。在260 ℃（CO/H₂/Ar 比為45/45/10，流速為2400 ml/h/g_FeCx，壓力為2.0 MPa的合成氣）下，該Na-FeC_x催化劑在CO條件下表現(xiàn)出低活性轉(zhuǎn)化率為1.9%。通過將溫度提高到300 ℃，獲得了25.6%的CO轉(zhuǎn)化率，使C₁-C₂₀₊產(chǎn)物的總烯烴選擇性為72.4%，與之前報(bào)道的結(jié)果相似。

此外，當(dāng)b-軸厚度為90-110 nm的鋁硅酸鹽MFI分子篩（s-ZSM-5，Si/Al比為26.2）混合時(shí)（與Na-FeC_x），Na-FeC_x/s-ZSM-5催化劑在260 ℃下的CO轉(zhuǎn)化率為82.5%，烯烴選擇性為72.0%，這使得烯烴生產(chǎn)率為15.3 mmol/g_FeCx/h，顯著高于同等條件下的Na-FeC_x。該研究結(jié)果支持了LT-FTO，其中顯示對CO轉(zhuǎn)化沒有任何催化活性的分子篩是促進(jìn)劑，從而促進(jìn)了催化作用。

Fischer-Tropsch synthesis to olefins boosted by MFI zeolite nanosheets. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01154-9.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01154-9.

2. Adv. Energy Mater.：首次報(bào)道！Cu-N-C單原子催化劑將CO₂和NO₃^–電化學(xué)還原為尿素

實(shí)現(xiàn)碳和氮循環(huán)是構(gòu)建循環(huán)、零碳經(jīng)濟(jì)的一項(xiàng)重要舉措。雖然單原子催化劑（SACs）在電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）和硝酸鹽還原反應(yīng)（NO₃RR）中引起了研究人員的興趣，但是這些反應(yīng)中Cu SACs配位的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系仍不清楚，應(yīng)進(jìn)行探索?；诖?，澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亞斯威本科技大學(xué)Rosalie K. Hocking（共同通訊作者）等人報(bào)道了Cu配位結(jié)構(gòu)在決定CO₂RR和NO₃RR的活性和選擇性中的作用。

X射線吸收光譜（X-ray absorption spectroscopy, XAS）測量結(jié)果與合成的Cu SACs一致，隨著熱解溫度從800 ℃升高到1000 ℃，其從Cu-N₄位點(diǎn)向Cu-N_4-x-C_x位點(diǎn)變化。配位球的這種變化導(dǎo)致它們的催化變化活性，其中Cu-N₄位點(diǎn)對CO₂RR表現(xiàn)出更高的活性，而Cu-N_4-x-C_x位點(diǎn)在NO₃RR期間實(shí)現(xiàn)更高的NH₄⁺產(chǎn)率，該結(jié)果與密度泛函理論（DFT）計(jì)算一致。

作者將CO₂RR和N_O3RR耦合，在-0.9 V vs. RHE下，在Cu-N₄位點(diǎn)上實(shí)現(xiàn)了尿素的法拉第效率（FE）為28%、電流密度為-27 mA cm^-2，產(chǎn)率為4.3 nmol s^-1 cm^-2，這是首次使用單原子催化劑合成尿素。該結(jié)果證明了在高活性單原子催化劑上通過電化學(xué)尿素合成將可再生能源轉(zhuǎn)化為凈零肥料的潛力。

Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO₂ and NO₃^– to Urea. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201500.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.

3. Adv. Funct. Mater.：石墨烯邊緣錨定Pt SACs實(shí)現(xiàn)高效堿性HER

與基面相比，石墨烯邊緣表現(xiàn)出高度局部化的狀態(tài)密度，這導(dǎo)致反應(yīng)性增加。然而，利用這種增加的反應(yīng)性來錨定和調(diào)整單原子催化劑（SACs）的電子態(tài)仍然難以捉摸?；诖耍?strong>澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和韓兆軍博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種在邊緣豐富的垂直排列的石墨烯上錨定具有超低質(zhì)量負(fù)載的Pt SACs（低至 0.71 μg Pt cm^-2）的方法。

對比在混合環(huán)境（邊緣和基底）中配位的Pt，主要與石墨烯邊緣配位的Pt表現(xiàn)出顯著提高的析氫反應(yīng)（HER）性能。在堿性介質(zhì)中，當(dāng)過電位η=150 mV時(shí)，其周轉(zhuǎn)頻率（TOF）分別為22.6 s^-1和10.9 s^-1。更重要的是，在0.71至0.76 μg Pt cm^-2之間的Pt負(fù)載量顯著低于商用的Pt負(fù)載量（通常為2000 μg Pt cm^-2）和其他文獻(xiàn)Pt/C基準(zhǔn)催化劑（通常為50 μg Pt cm^-2），而在清潔能源轉(zhuǎn)型中應(yīng)盡量減少稀有金屬的使用量。

通過角度相關(guān)X射線吸收光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，邊緣錨定的Pt SACs與石墨烯的π-電子具有穩(wěn)健的耦合。這種相互作用導(dǎo)致Pt 5d軌道的占用率更高，使d帶中心向費(fèi)米能級移動，從而提高了*H對HER的吸附。該工作展示了一種通過使用石墨烯邊緣來增強(qiáng)能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)來設(shè)計(jì)Pt SACs配位環(huán)境的有效途徑。

Pt Single Atom Electrocatalysts at Graphene Edges for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202203067.

https://doi.org/10.1002/adfm.202203067.

4. Nat. Commun.：埃限制策略助力Co-TiO_x催化水凈化

由于全球淡水資源的匱乏和清潔水的難以獲取，促使研究人員在開發(fā)強(qiáng)大的水凈化和凈化技術(shù)方面付出了巨大的努力，而多相催化是一種很有前途的解決方案。亞納米限制反應(yīng)是催化化學(xué)的終極前沿，但在內(nèi)部形成具有分布原子催化中心的埃（?）通道，并匹配內(nèi)部傳質(zhì)和活性物種壽命具有挑戰(zhàn)性?；诖?，清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華副教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過應(yīng)用?限制催化水污染物降解的概念來解決這些問題，在由單層鈷（Co）摻雜二氧化鈦（TiO₂）納米片組裝的2D層狀壓膜的4.6 ?通道內(nèi)實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的反應(yīng)速率。

作者使用密度泛函理論（DFT）計(jì)算插入具有可變層間自由間距的Co-TiO_x膜納米片之間的PMS分子的吸附能（E_ads）。隨著層間自由間距的減小，分為三個(gè)不同的區(qū)域：（1）50 ?到10 ?之間的穩(wěn)定區(qū)域，計(jì)算出穩(wěn)定的E_ads（-0.82到-0.91 eV），表明PMS被弱吸附到具有大層間自由間距的Co-TiO_x納米片上；（2）10 ?到5.9 ?之間的過渡區(qū)，計(jì)算出的E_ads（-0.91到-1.27 eV），表明PMS更強(qiáng)烈地吸附在Co-TiO_x納米片上；（3）5.8 ?的瞬變區(qū)，計(jì)算出的E_ads（-3.53到-4.06 eV），表明PMS通過其S-O鍵的斷裂解離。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，目標(biāo)污染物雷尼替丁的降解速率常數(shù)（1.06 ms^-1）提高了5-7個(gè)數(shù)量級，連續(xù)運(yùn)行100 h實(shí)現(xiàn)了100%的降解。這種方法對各種水污染物也有約100%的降解效率，保留時(shí)間<30 ms，并且開發(fā)的策略也可以擴(kuò)展到其他2D材料組裝膜。該工作為通用?限制催化鋪平了道路，并揭示了利用?限制策略設(shè)計(jì)高效水凈化催化劑的重要性。

Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiO_x laminar membrane nanochannels. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31807-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1.

5. Nat. Commun.：近100%選擇性！Au NPs上H₂O光催化CO₂還原

在金屬光催化劑上，利用用水（H₂O）實(shí)現(xiàn)CO₂還原，并在分子水平上理解相應(yīng)的機(jī)制還具有挑戰(zhàn)性?；诖?，陜西科技大學(xué)李英宣教授和中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所王穎副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了具有量子尺寸的金納米顆粒（Au NPs）可通過主要源自帶間躍遷的電子-空穴對在H₂O輔助下將CO₂光催化還原為CO。

在文中，作者通過一鍋還原法合成了直徑約為4 nm的量子尺寸Au NPs，并用作有效的光催化劑，通過帶間躍遷在H₂O輔助下將CO₂還原為CO。需注意，在相同的實(shí)驗(yàn)條件下，在420 nm的低強(qiáng)度輻照下，Au NPs光催化劑的CO生成速率為4.73 mmol g^-1 h^-1，選擇性約為100%，是H₂還原CO₂的速率的2.5倍。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究表明，活性增加是由H₂O分解形成的表面Au-O物種引起的，這同步優(yōu)化了CO₂還原和H₂O氧化反應(yīng)中的速率決定步驟，降低了*CO解吸和*OOH的能壘形成，并促進(jìn)CO和O₂的產(chǎn)生。此外，Au上的CO₂還原和H₂O氧化反應(yīng)分別遵循CO₂→*COOH→*CO→CO(g)和H₂O→*OH→*O^–→*O→*OOH→O₂路線。該研究結(jié)果為設(shè)計(jì)活性金屬光催化劑以利用H₂O有效還原CO₂提供了深入的機(jī)理理解。

Molecular-level insight into photocatalytic CO₂ reduction with H₂O over Au nanoparticles by interband transitions. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31474-2.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31474-2.

6. Adv. Sci.綜述：負(fù)載單原子活性位點(diǎn)的均勻性對選擇性催化轉(zhuǎn)化的促進(jìn)作用

在工業(yè)催化過程中，特定官能團(tuán)的選擇性轉(zhuǎn)化非常重要，但是仍然具有挑戰(zhàn)性。表面物種的吸附狀態(tài)是調(diào)控官能團(tuán)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素，活性位點(diǎn)的均勻性決定了表面物種的吸附狀態(tài)。然而，傳統(tǒng)的納米金屬顆粒/團(tuán)簇由于金屬原子數(shù)量、幾何形狀和形態(tài)的不一致，通常會導(dǎo)致不同幾何構(gòu)型和局部配位環(huán)境的活性位點(diǎn)不均勻，進(jìn)而導(dǎo)致表面物種的吸附狀態(tài)不同。因此，迫切希望調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的均勻性，以便催化轉(zhuǎn)變能更好地限制在期望的方向上?；诖耍?strong>清華大學(xué)朱永法教授和江南大學(xué)婁陽教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了原子分散在各種載體上的均勻活性位點(diǎn)的構(gòu)建策略和表征技術(shù)的最新進(jìn)展。

在文中，作者詳細(xì)研究了原子分散在各種載體上的均勻活性位點(diǎn)的構(gòu)建策略和表征技術(shù)。特別是，仔細(xì)討論了它們在各種化學(xué)反應(yīng)中促進(jìn)催化性能的獨(dú)特行為，包括選擇性氫化、選擇性氧化、Suzuki偶聯(lián)和其他催化反應(yīng)。此外，作者還著重介紹了單原子催化劑（SACs）在反應(yīng)條件下活性位點(diǎn)的動態(tài)演化和工業(yè)應(yīng)用。最后，作者指出了當(dāng)前的挑戰(zhàn)和前沿，并提供了這一蓬勃發(fā)展的領(lǐng)域的前景。

在各種催化轉(zhuǎn)化過程中，單原子活性位的均勻性對催化轉(zhuǎn)化的活性和選擇性具有重要的調(diào)節(jié)作用。其中，SACs的穩(wěn)定性是維持單原子位點(diǎn)均勻性的前提，應(yīng)通過缺陷工程、空間約束和摻雜策略來穩(wěn)定SACs，以維持原始的均勻性，同時(shí)需要進(jìn)一步探索促進(jìn)催化的機(jī)理。還應(yīng)該發(fā)展更多的原位表征技術(shù)來獲得反應(yīng)過程中活性位點(diǎn)均勻性的原位信息。在SACs應(yīng)用于工業(yè)前，還要解決以下問題：（1）單原子位點(diǎn)的低密度阻礙了效率的提高；（2）如何大規(guī)模制造SACs仍然具有挑戰(zhàn)性；（3）通過更深入的了解來指導(dǎo)合理設(shè)計(jì)適用的SACs。

Thickness-dependent piezo-photo-responsive behavior of ZnAl-layered double hydroxide for wastewater remediation. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107583.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107583.

7. Adv. Sci.：制備親水SACs一般策略！助力高效選擇性加氫

具有良好分散性和穩(wěn)定性的親水單原子催化劑（SACs）是在親水溶劑中對重要的化學(xué)和醫(yī)藥中間體進(jìn)行選擇性加氫反應(yīng)的一種理想催化劑?；诖?，北京化工大學(xué)汪樂余教授和殷雄教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用陽離子交換法制備親水性SACs的一般策略。

在溫和條件下，作者利用陽離子交換法制備了M₁/TiO₂和M₁/ZrO₂ SACs（M=Ni、Fe、Cu）。首先，SiO₂納米球上的薄層無定形TiO₂（或ZrO₂）被NaOH水溶液部分蝕刻，為單個(gè)金屬原子構(gòu)建了豐富的錨定位點(diǎn)。然后，取代源自NaOH蝕刻的鈉離子，通過陽離子交換引入活性中心金屬（M=Ni、Fe、Co、Cu）。最后，通過外層SiO₂涂層、煅燒和最終通過蝕刻去除SiO₂，獲得中空納米球SACs。

其中，陽離子交換和SiO₂涂層有效地防止了原子分散的金屬在煅燒過程中聚集。因此，SACs在親水性溶劑（即異丙醇）中具有高度分散性，所獲得的Ni₁/TiO₂ SACs在肉桂醛的選擇性C=C加氫制備苯丙醛方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，轉(zhuǎn)化率為98%，選擇性超過90%，并且周轉(zhuǎn)頻率（TOF）為102 h^-1，超過了貴金屬催化劑等大多數(shù)催化劑。同時(shí)，Ni₁/TiO₂ SACs在多次催化運(yùn)行后表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，表明催化劑具有良好的可回收性。

General Strategy toward Hydrophilic Single Atom Catalysts for Efficient Selective Hydrogenation. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202144.

https://doi.org/10.1002/advs.202202144.

8. Nano Research：Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF助力高效OER

當(dāng)前，迫切需要開發(fā)用于電解水分解的析氧反應(yīng)（OER）的高效電催化劑，由于水氧化的動力學(xué)過程緩慢，仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。基于此，中科院金屬研究所劉崗研究員和甄超副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種一步電沉積策略，在三維（3D）分層多孔導(dǎo)電基底泡沫鎳（HP-NF）上制備了利用Ir單原子催化劑（Ir SACs）改性的Ni(OH)₂（Ir SACs/Ni(OH)₂），并作為高效的OER電催化劑（Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF）。

通過氧化-氮化-脫氮過程獲得的HP-NF 3D互連孔隙可以加速OER的傳質(zhì)過程，并提高分布在Ni(OH)₂ NSs上的Ir SACs的含量。所制備的Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF在1.0 M KOH中，當(dāng)電流密度為10 mA·cm^-2時(shí)具有約223 mV的低過電位，Tafel斜率約為58 mV·dec^-1，超過了Ni( OH)₂@HP-NF、商用Ir/C和大多數(shù)低成本的OER催化劑。

由于Ni(OH)₂基體對HPNF的強(qiáng)粘附性，Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF表現(xiàn)出強(qiáng)大的耐久性。Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF的催化活性增強(qiáng)主要?dú)w因于高度分散的Ir SACs改性超薄Ni(OH)₂基體與3D HP-NF的適當(dāng)耦合，同時(shí)加速了動力學(xué)和傳質(zhì)用于OER的Ir SACs/Ni(OH)₂@HP-NF技術(shù)。該工作為制備用于堿性水電催化的高效3D自支撐式電催化劑提供了一種可行的策略。

Ir single atoms modified Ni(OH)₂ nanosheets on hierarchical porous nickel foam for efficient oxygen evolution. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4501-5.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4501-5.

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