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賈春江/馬超/劉錦程Nature子刊:CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面結構協(xié)同作用提高水煤氣變換反應活性

賈春江/馬超/劉錦程Nature子刊:CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面結構協(xié)同作用提高水煤氣變換反應活性

催化劑內部的雙界面結構能夠緩解催化過程中的有害吸附,但其構建策略和機理仍缺乏了解?;诖耍?strong>山東大學賈春江教授,南開大學劉錦程研究員,湖南大學馬超教授(共同通訊作者)等人通過噴霧熱解法制備了高活性的CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面催化劑,表現(xiàn)出比其他鈷基催化劑更高的水煤氣變換(WGS)反應活性,甚至可以與一些貴金屬催化劑相媲美。

賈春江/馬超/劉錦程Nature子刊:CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面結構協(xié)同作用提高水煤氣變換反應活性

計算解讀

本文進行了實驗和理論相結合的研究,以探索雙界面結構上的化學活性結構和反應途徑。CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面具有有效催化WGS反應的結構活性,其中CeO2-x小島的存在是中間區(qū)域主要存在CoO1-x的誘因。形成的CoO1-x可以通過避免由于過強的CO-Co0結合而導致的CO中毒來優(yōu)化CO活化步驟。

賈春江/馬超/劉錦程Nature子刊:CeO2-x/CoO1-x/Co雙界面結構協(xié)同作用提高水煤氣變換反應活性

實驗和理論結果證實了由雙功能界面(包括CeO2-x/CoO1-x和CoO1-x/Co)獨立貢獻組成的協(xié)同氧化還原機制,其中CeO2-x/CoO1-x界面減輕了CO毒害效應,CoO1-x/Co界面促進了H2的形成。本文的研究結果可為制備催化劑內部的雙界面結構提供指導,并有助于揭示多組分催化劑體系的反應機理。

Boosting reactivity of water-gas shift reaction by synergistic function over CeO2-x/CoO1-x/Co dual interfacial structures. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42577-9.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42577-9.

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