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?魯啟鵬/王安良/夏靜AFM：構(gòu)建非常規(guī)面心正交相IrIn2金屬間化合物，用于高效電催化水分解

電催化水分解技術(shù)可以生產(chǎn)清潔、可再生的氫氣，具有解決能源危機(jī)的潛力。電催化分解水的效率主要取決于電催化劑對(duì)兩個(gè)半反應(yīng)的活性，即陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)。其中，Ir基材料對(duì)HER和OER均表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。然而，Ir是一種極其稀有的貴金屬，這限制了它在工業(yè)上的大規(guī)模應(yīng)用。

另外，Ir基材料在電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中容易受到電解液的腐蝕，導(dǎo)致使用壽命縮短。有研究表明，Ir與雜原子的合金化可以?xún)?yōu)化催化劑的電子結(jié)構(gòu)，減少I(mǎi)r的用量。同時(shí)，與固溶體合金相比，Ir基金屬間化合物(IMCs)具有有序和強(qiáng)的Ir-雜原子鍵，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。因此，通過(guò)調(diào)控Ir基金屬間化合物的晶體結(jié)構(gòu)，有望以最少的Ir用量進(jìn)一步優(yōu)化催化活性中心的構(gòu)型。

基于此，北京科技大學(xué)魯啟鵬、山東大學(xué)王安良和中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所夏靜等通過(guò)高溫退火法制備了具有錨定在碳上的面心正交(fco)結(jié)構(gòu)的低Ir含量IrIn₂/C，并將其用于高效催化全水分解。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在0.5 M H₂SO₄和1.0 M KOH溶液中，利用IrIn₂/C催化劑組裝的水電解槽分別僅需1.51 V和1.53 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度，優(yōu)于最優(yōu)先進(jìn)的Pt/C||IrO₂水電解槽(1.63 V和1.60 V)。更重要的是，在0.5 M H₂SO₄溶液中，IrIn₂/C連續(xù)電解55小時(shí)而沒(méi)有發(fā)生明顯的性能和結(jié)構(gòu)降解，表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

基于電化學(xué)測(cè)試結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，IrIn₂/C的電催化活性和穩(wěn)定性的提高可歸因于以下原因: 1.IrIn₂/C具有有序和較強(qiáng)的Ir-雜原子鍵，Ir和In之間電負(fù)性的顯著差異導(dǎo)致強(qiáng)烈的主客體電子相互作用，在Ir原子周?chē)鷦?chuàng)建富電子環(huán)境，從而提高催化性能；2.在fco晶體結(jié)構(gòu)中，Ir原子與8個(gè)In原子錯(cuò)綜復(fù)雜地結(jié)合在一起，導(dǎo)致Ir原子的孤立，這不僅最大化了原子利用效率，而且暴露了更多的活動(dòng)位點(diǎn)；3.構(gòu)型固定的IrIn₂/C金屬間化合物有助于在催化過(guò)程中穩(wěn)定活性位點(diǎn)的局部配位環(huán)境，維持穩(wěn)定的界面結(jié)構(gòu)，有助于提高穩(wěn)定性；4.與金屬I(mǎi)r相比，IrIn₂的d帶中心上移，增強(qiáng)了與中間體的吸附，降低了HER和OER反應(yīng)能壘。

綜上，該項(xiàng)工作所提到的結(jié)構(gòu)有序金屬間化合物的制備策略為今后設(shè)計(jì)高活性、高穩(wěn)定性的電解水催化劑提供了參考。

Low-Iridium-content IrIn2 intermetallics with an unconventional face-centered orthorhombic phase for efficient overall water splitting. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202311683

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