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【動態(tài)】清華大學(xué)朱靜&李敬鋒JAP封面文章:反鐵電材料基礎(chǔ)研究重要進(jìn)展

近日,清華大學(xué)材料學(xué)院朱靜教授課題組和李敬鋒教授課題組聯(lián)合在美國物理聯(lián)合會Journal of Applied Physics期刊上在線發(fā)表了題為《反鐵電序參量與具有高儲能密度的鉭摻雜鈮酸銀》(Antiferroelectric order and Ta-doped AgNbO3 with higher energy storage density. Journal of Applied Physics, 125, 20: 204103 (2019))的封面文章。

【動態(tài)】清華大學(xué)朱靜&李敬鋒JAP封面文章:反鐵電材料基礎(chǔ)研究重要進(jìn)展

圖1 JAP官網(wǎng)主頁對該工作的報道

該論文將材料的儲能性能與反鐵電的唯象模型,特別是反鐵電序參量有機(jī)地結(jié)合了起來,并在此基礎(chǔ)上提出了新型反鐵電儲能材料的設(shè)計思路,對研究者們深入研究反鐵電材料的性能及其物理機(jī)制有著重要的指導(dǎo)意義。

雖然反鐵電材料也屬于鐵性材料大家族,而且在靜電儲能領(lǐng)域已得到大量應(yīng)用,但相比于已經(jīng)被廣泛研究和應(yīng)用的鐵電與鐵磁材料來說,受制于反鐵電材料自身結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,人們對反鐵電材料的研究還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠深入和全面。

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譬如在上世紀(jì)中葉,鐵電材料的唯象理論便已基本完善,但是研究者們直到2016年才建立起較為合理的反鐵電唯象模型,而且也未能給出對實驗結(jié)果,特別是復(fù)雜氧化物體系原子尺度電鏡圖像作定量分析的顯式表達(dá)式,這就限制了該模型的應(yīng)用前景。

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另一方面,研究者們常常通過元素?fù)诫s來改善反鐵電材料的儲能性能,例如摻雜15mol%的鉭元素后,鈮酸銀的儲能密度即可從2.1J/cm3提高到4.2 J/cm3。若能從唯象理論出發(fā),找出其性能的決定因素,則將能夠顯著推進(jìn)該領(lǐng)域的發(fā)展。

【動態(tài)】清華大學(xué)朱靜&李敬鋒JAP封面文章:反鐵電材料基礎(chǔ)研究重要進(jìn)展

圖2. (a)[110]c帶軸下Pbcm結(jié)構(gòu)鈮酸銀的衍射花樣模擬圖;(b)[110]c帶軸下Pbcm結(jié)構(gòu)鈮酸銀的衍射花樣實驗圖;(c)Pbcm結(jié)構(gòu)鈮酸銀在[110]c帶軸下的HAADF圖像。

針對以上所述的傳統(tǒng)反鐵電唯象理論的局限性,該研究在原子尺度實驗結(jié)果的基礎(chǔ)上,將反鐵電序參量的定義推廣到了以鈮酸銀為代表的復(fù)雜氧化物體系中,并得到了純鈮酸銀和鉭摻雜鈮酸銀的約化反鐵電序參量,發(fā)現(xiàn)摻雜后體系的約化反鐵電序參量不但未增大,反而有小幅下降。

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【動態(tài)】清華大學(xué)朱靜&李敬鋒JAP封面文章:反鐵電材料基礎(chǔ)研究重要進(jìn)展

圖3. (a)鉭摻雜鈮酸銀的HAADF圖像及其傅里葉變換;(b)為圖3(a)中黃色區(qū)域的放大圖;(c)為圖2(c)中橙色區(qū)域的放大圖,可見鉭摻雜后(11(—)0)C原子面的波動程度減小

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作者在唯象理論的框架內(nèi),論證了反鐵電序參量的增加和順電相電容率的降低均能有效提高儲能密度;在摻雜鉭元素后,體系儲能密度增大的主要原因則是摻雜后高溫順電相的電容率顯著減小。

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隨后論文作者進(jìn)一步提煉出了一種設(shè)計高性能靜電儲能材料的思路,以達(dá)到顯著提高材料的反鐵電-鐵電相變的臨界場強(qiáng)的目的,進(jìn)而提高材料的儲能密度。

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【動態(tài)】清華大學(xué)朱靜&李敬鋒JAP封面文章:反鐵電材料基礎(chǔ)研究重要進(jìn)展

圖4. 純鈮酸銀和鉭摻雜鈮酸銀約化反鐵電序參量的頻率分布直方圖和高斯擬合結(jié)果,

其中每一頻率分布直方圖包含32個區(qū)間,可見摻雜后體系的約化反鐵電序參量略有減小。

這部分工作在美國物理聯(lián)合會主辦的JAP刊物發(fā)表,并被編輯部認(rèn)為是該刊物最好的文章之一,作為Featured Article,被放在JAP主頁的顯著位置上。

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以下是編輯部給文章通訊作者朱靜的部分email內(nèi)容。

?“The Editors felt that your article was one of the journal’s best, and have chosen to promote it as a Featured Article. Once published, your paper will be displayed prominently on the journal’s homepage and will be identified with an icon next to the article title.”

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論文第一作者為材料學(xué)院2014級博士生李根,導(dǎo)師為朱靜教授。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重大項目、國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新中心、國家973項目和國家重大研發(fā)專項的支持。


論文鏈接:https://doi.org/10.1063/1.5090444。

Li G, Liu H, Zhao L, et al. Antiferroelectric order and Ta-doped AgNbO3 with higher energy storage density[J]. Journal of Applied Physics, 2019, 125(20): 204103.

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