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氫氣(H₂)由于具有高能量密度、可再生性以及無污染等優(yōu)勢，被認(rèn)為是未來最有希望替代傳統(tǒng)化石燃料的能源載體之一。

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在眾多制氫技術(shù)中，電解水析氫已成為目前最有前途的綠色制氫技術(shù)，具有較高的能源效率和環(huán)境友好性。而在氫析出反應(yīng)（HER）過程中，催化劑起到了至關(guān)重要的作用。

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作為二維過渡金屬硫化物中的一員，二硫化鎢(WS₂)因其高豐度和高性價比而受到人們的特別關(guān)注，并表現(xiàn)出令人印象深刻的電催化活性。

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然而，惰性的基面和有限的邊緣活性位點限制了WS₂在電催化析氫領(lǐng)域中的應(yīng)用。為了提高WS₂的催化性能，研究人員提出了許多解決策略，例如：調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)和形態(tài)、金屬/非金屬原子摻雜、與碳材料或電活性材料復(fù)合以及缺陷工程等。其中一種有效的策略是在WS₂基面創(chuàng)造缺陷，以這些缺陷作為新的催化活性位點，進而改善WS₂的電催化活性。

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此外，研究表明：超薄納米片的表面原子容易從晶格中逃逸，形成空位，從而導(dǎo)致缺陷的產(chǎn)生。而硫空位的生成能較低，可以人工制造。因此，尋找一種簡單而有效的方法來制備含有硫空位的WS₂納米片得到了研究人員的廣泛關(guān)注。

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有鑒于此，澳門大學(xué)潘暉教授課題組采用高溫氫氣焙燒策略制備出具有可控硫空位的WS₂納米片，該策略可使超細(xì)納米片的活性位點增加，從而提高其電催化析氫活性。

研究人員首先通過水熱法在碳布基底上生長出超薄的WS₂納米片，然后在氫氣/氬氣混合氣氣氛下，將制備的納米片在不用的溫度下焙燒，最終獲得具有不同硫空位密度的WS₂納米片。

研究人員通過調(diào)節(jié)硫空位的密度，可以極大地提高WS₂納米片在酸性以及堿性條件下的電催化析氫性能，包括更低的過電勢和更小的塔菲爾斜率，而且穩(wěn)定性明顯得到改善。

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圖1 硫空位對WS₂電催化析氫性能以及ΔG_H?的影響示意圖

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理論計算發(fā)現(xiàn)通過調(diào)節(jié)硫空位的密度，可以使吸附氫的吉布斯自由能ΔG_H?接近熱中性條件。實驗和計算結(jié)果的一致性使我們相信，該研究為設(shè)計具有優(yōu)異催化性能的二維材料提供了一種有效和通用的方法。

相關(guān)結(jié)果發(fā)表在ChemCatChem,?2019, 11, 2667-2675

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作者：Dr. Qing Zhu, Dr. Wenzhou Chen, Dr. Hua Cheng, Prof. Zhouguang Lu, and Prof. Hui Pan*