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實現(xiàn)碳和氮循環(huán)是構(gòu)建循環(huán)、零碳經(jīng)濟的一項重要舉措。雖然單原子催化劑（SACs）在電化學二氧化碳還原反應（CO₂RR）和硝酸鹽還原反應（NO₃RR）中引起了研究人員的興趣，但是這些反應中Cu SACs配位的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系仍不清楚，應進行探索。

基于此，澳大利亞新南威爾士大學Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亞斯威本科技大學Rosalie K. Hocking（共同通訊作者）等人報道了Cu配位結(jié)構(gòu)在決定CO₂RR和NO₃RR的活性和選擇性中的作用。

X射線吸收光譜（X-ray absorption spectroscopy, XAS）測量結(jié)果與合成的Cu SACs一致，隨著熱解溫度從800 ℃升高到1000 ℃，其從Cu-N₄位點向Cu-N_4-x-C_x位點變化。配位球的這種變化導致它們的催化變化活性，其中Cu-N₄位點對CO₂RR表現(xiàn)出更高的活性，而Cu-N_4-x-C_x位點在NO₃RR期間實現(xiàn)更高的NH₄⁺產(chǎn)率，該結(jié)果與密度泛函理論（DFT）計算一致。

作者將CO₂RR和N_O3RR耦合，在-0.9 V vs. RHE下，在Cu-N₄位點上實現(xiàn)了尿素的法拉第效率（FE）為28%、電流密度為-27 mA cm^-2，產(chǎn)率為4.3 nmol s^-1 cm^-2，這是首次使用單原子催化劑合成尿素。該結(jié)果證明了在高活性單原子催化劑上通過電化學尿素合成將可再生能源轉(zhuǎn)化為凈零肥料的潛力。

Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO₂ and NO₃^– to Urea. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201500.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.

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