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北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫

北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
具有良好分散性和穩(wěn)定性的親水單原子催化劑(SACs)是在親水溶劑中對重要的化學(xué)和醫(yī)藥中間體進(jìn)行選擇性加氫反應(yīng)的一種理想催化劑?;诖?,北京化工大學(xué)汪樂余教授和殷雄教授(共同通訊作者)等人報道了利用陽離子交換法制備親水性SACs的一般策略。
北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
在溫和條件下,作者利用陽離子交換法制備了M1/TiO2和M1/ZrO2 SACs(M=Ni、Fe、Cu)。首先,SiO2納米球上的薄層無定形TiO2(或ZrO2)被NaOH水溶液部分蝕刻,為單個金屬原子構(gòu)建了豐富的錨定位點(diǎn)。然后,取代源自NaOH蝕刻的鈉離子,通過陽離子交換引入活性中心金屬(M=Ni、Fe、Co、Cu)。最后,通過外層SiO2涂層、煅燒和最終通過蝕刻去除SiO2,獲得中空納米球SACs。
北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
其中,陽離子交換和SiO2涂層有效地防止了原子分散的金屬在煅燒過程中聚集。因此,SACs在親水性溶劑(即異丙醇)中具有高度分散性,所獲得的Ni1/TiO2 SACs在肉桂醛的選擇性C=C加氫制備苯丙醛方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,轉(zhuǎn)化率為98%,選擇性超過90%,并且周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為102 h-1,超過了貴金屬催化劑等大多數(shù)催化劑。同時,Ni1/TiO2 SACs在多次催化運(yùn)行后表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,表明催化劑具有良好的可回收性。
北化工汪樂余/殷雄Adv. Sci.:制備親水SACs一般策略!助力高效選擇性加氫
General Strategy toward Hydrophilic Single Atom Catalysts for Efficient Selective Hydrogenation. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202144.
https://doi.org/10.1002/advs.202202144.

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