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研究背景

分散良好的膠體顆粒長(zhǎng)期以來(lái)一直在廣泛的領(lǐng)域中得到研究，它們是自我組裝的基本組成部分，是能量轉(zhuǎn)換的催化劑，是可視化的油墨，也是腫瘤管理的成像、診斷和治療藥物。然而，將顆粒分散到不相容的液體中仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，例如，將碳基納米顆粒分散到聚合物熔體中用于光伏器件制造，將疏水性光引發(fā)劑納米顆粒分散到水中用于水凝膠印刷，將疏水性吸附劑分散到水中用于除油，以及將金屬/無(wú)機(jī)納米顆粒分散到鹽熔體中用于能量?jī)?chǔ)存和轉(zhuǎn)移。

表面改性是平衡固液不相容性的經(jīng)典策略?；瘜W(xué)表面活性劑，包括單體分子、聚合物分子、生物大分子，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于顆粒表面，以實(shí)現(xiàn)良好的分散。它們可以增強(qiáng)固液親和力，增加粒子間的斥力靜電相互作用或位阻，從而使粒子在所需液體中分散良好。另一種方法是用納米突起來(lái)修飾粒子表面，比如刺猬狀粒子和覆盆子狀粒子。

成果簡(jiǎn)介

膠體顆粒在水或油中的分散是工業(yè)和環(huán)境應(yīng)用中廣泛需要的。然而，它往往強(qiáng)烈依賴(lài)于不可缺少的化學(xué)表面活性劑的輔助或在顆粒表面引入納米突起。近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所王樹(shù)濤研究員課題組展示了親水-疏水異質(zhì)結(jié)構(gòu)粒子(HL-HBPs)的全分散性，通過(guò)表面非均相納米結(jié)構(gòu)策略合成。光致力顯微鏡(PiFM)和附著力圖像均顯示了顆粒表面親水域和疏水域的不均勻分布。這些交替結(jié)構(gòu)域允許HL-HBPs分散在具有不同極性和沸點(diǎn)的各種溶劑中。HL-HBPs可以有效地吸附水中的有機(jī)染料，并在幾秒鐘內(nèi)將其釋放到有機(jī)溶劑中。

表面非均相納米結(jié)構(gòu)策略提供了一種超越表面修飾的非常規(guī)方法來(lái)實(shí)現(xiàn)膠體顆粒的全分散，并且全分散的HLHBPs僅通過(guò)溶劑交換就表現(xiàn)出優(yōu)越的染料回收能力。這種全分散性HL-HBPs在工業(yè)過(guò)程和環(huán)境保護(hù)方面顯示出巨大的潛力。這項(xiàng)工作以“Heterostructure particles enable omnidispersible in water and oil towards organic dye recycle”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Communications》上。祝賀！

他，杰出青年科學(xué)家，H指數(shù)80，再發(fā)Nature子刊！

王樹(shù)濤，研究員，博士生導(dǎo)師，主要從事仿生多尺度粘附可控界面材料的研究，揭示自然界中特殊的界面粘附現(xiàn)象與機(jī)制，設(shè)計(jì)與制備仿生多尺度界面材料，探索其在醫(yī)療健康、能源、環(huán)境、信息等領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 全分散親疏水異質(zhì)結(jié)構(gòu)粒子(HL-HBPs)的表面非均相納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略

圖2. HL-HBPs的合成與表征

圖3. HL-HBPs的分散性能

化學(xué)非均質(zhì)性已被證明成功地調(diào)節(jié)了固液親和性，并在二維平面表面(包括TiO₂和硅表面)上實(shí)現(xiàn)了超親水性和超親油性。例如，由親疏水納米域交替構(gòu)成的二維非均相表面可以通過(guò)毛細(xì)效應(yīng)顯著促進(jìn)水和有機(jī)溶劑的潤(rùn)濕和擴(kuò)散。受二維非均相表面的啟發(fā)，作者提出了一種構(gòu)建全分散顆粒的表面非均相納米結(jié)構(gòu)策略，作者合理地期望具有親疏水域交替結(jié)構(gòu)域的HL-HBPs能夠在水和油中實(shí)現(xiàn)良好的分散(圖1b)。

無(wú)分散的HL-HBPs無(wú)需額外的表面改性化學(xué)表面活性劑或納米突起，為顆粒分散提供了一種非常規(guī)的方法。作為概念驗(yàn)證，作者證明了可分散的HL-HBPs僅通過(guò)溶劑交換就可以同時(shí)回收有機(jī)染料并從合成廢水中再生HL-HBPs。HL-HBPs作為新一代分離材料，在水凈化和有機(jī)染料回收方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

HL-HBPs是通過(guò)乳液界面聚合方法合成的，在典型的HL-HBPs合成工藝中，制備了一種水包油乳液，該乳液中含有親水性單體(4-苯乙烯磺酸鈉，SS)和疏水性單體(苯乙烯，St;二乙烯基苯(DVB)中的油。掃描電鏡(SEM)圖像顯示，合成的聚4-苯乙烯磺酸鈉-聚苯乙烯-二乙烯基苯(PSS-PSDVB)顆粒具有均勻的尺寸和多孔結(jié)構(gòu)(圖2a, b)，平均直徑為3.87±0.14 μm，孔徑范圍從幾納米到數(shù)百納米。

隨后，作者研究并比較了HL-HBPs與親水性粒子(HLP)和疏水性粒子(HBPs)在各種常見(jiàn)溶劑中的分散性能，從高極性到低極性，包括水、二甲基亞砜(DMSO)、乙腈(ACN)、乙醇、乙酸乙酯(EA)、甲苯、四氯甲烷(TCM)和辛烷。HL-HBPs可以在上述所有溶劑中分散(圖3a)，這表明它們具有獨(dú)特的全分散性。相比之下，磺化基團(tuán)修飾的PSDVB顆粒在高極性溶劑(水、DMSO、ACN、乙醇和EA)可以很好地分散，但在極性相對(duì)較低的溶劑(甲苯、TCM和辛烷)中容易聚集(圖3b)。

此外，HBPs如PSDVB顆粒在所有有機(jī)溶劑中都能很好地分散，但在水中容易團(tuán)聚(圖3c)。在某些情況下，與所用溶劑相比，較大的密度差可能會(huì)導(dǎo)致HL-HBPs的沉淀或浮起，但只要輕輕搖動(dòng)，它們就很容易再次分散。延時(shí)接觸角測(cè)量也表明，與HBPs相比，HL-HBPs具有更好的親水性，并且油滴可以在附著HL-HBPs的基底上快速擴(kuò)散。這些結(jié)果表明HL-HBPs在各種溶劑中都具有優(yōu)越的全分散性。

圖4. HL-HBPs的染料吸附性能

圖5. HL-HBPs對(duì)染料的吸附動(dòng)力學(xué)及機(jī)理

圖6. 全分散型溶劑交換輔助HL-HBPs染料回收

在概念驗(yàn)證中，作者展示了HLHBPs利用其廣泛性從合成染料廢水中回收有機(jī)染料的能力。以PSS-PSDVB HL-HBPs回收陽(yáng)離子染料RB為例(圖6a)。首先，將合成染料廢水與HLHBPs水懸浮液混合，實(shí)現(xiàn)染料吸附。其次，通過(guò)過(guò)濾將顆粒與水溶液分離，得到染色的顆粒和潔凈的水。第三，將被染料吸附的HL-HBPs分散在有機(jī)溶劑中，實(shí)現(xiàn)染料的解吸。第四，過(guò)濾后分離染色有機(jī)溶液和白色顆粒粉末。最后，對(duì)有機(jī)溶液進(jìn)行蒸餾，回收染料粉末。在染料吸附過(guò)程中，HL-HBPs的濃度要足夠大，才能實(shí)現(xiàn)較高的染料吸附效率。作者發(fā)現(xiàn)吸附效率隨著CHL-HBPs的增加而增加，并在10 mg mL^?1時(shí)達(dá)到平臺(tái)(圖6b)。

因此，作者使用10 mg mL^?1的HL-HBPs進(jìn)行染料吸附。為了解吸吸附在HL-HBPs上的染料，可以根據(jù)以下原則選擇多種潛在的有機(jī)溶劑:(1)染料可以溶解在有機(jī)溶劑中;(2)有機(jī)溶劑的沸點(diǎn)應(yīng)盡可能低，以促進(jìn)染料的循環(huán);(3)有機(jī)溶劑可以減弱染料與HL-HBPs之間的相互作用。

總結(jié)與展望

綜上所述，作者提出了一種獨(dú)特的表面非均相納米結(jié)構(gòu)策略，并合成了一系列在從水到油的各種溶劑中具有優(yōu)異全分散性的HL-HBPs，具有不同的極性和沸點(diǎn)。TEM, PiFM和附力圖像均顯示HL-HBPs的親疏水結(jié)構(gòu)域交替存在。表面非均質(zhì)性使得HL-HBPs可以分散在不同的溶劑中，從高極性水到低極性油。得益于它們的廣布性，HL-HBPs證明了僅使用溶劑交換就可以從合成廢水樣品中重復(fù)有效地回收有機(jī)染料。

作者的HL-HBPs在科學(xué)、技術(shù)地位和技術(shù)創(chuàng)新方面都取得了顯著進(jìn)步，雖然HL-HBPs對(duì)染料的吸附量低于現(xiàn)有的MOF等高表面積材料，但其吸附速度很快。下一個(gè)挑戰(zhàn)是創(chuàng)造具有高吸附能力的吸附材料，同時(shí)保持快速吸附性能。這些HL-HBPs有望廣泛分離污染水中的各種污染物，生產(chǎn)清潔水，回收廢棄資源，并促進(jìn)生態(tài)環(huán)境的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

Heterostructure particles enable omnidispersible in water and oil towards organic dye recycle. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41053-8)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-41053-8

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