通訊作者：鄭耿峰

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

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成果一覽

與工業(yè)生產(chǎn)的Haber-Bosch法不同，電化學(xué)氮還原反應(yīng)（N2RR）是一種可持續(xù)的方法，可以通過(guò)電力驅(qū)動(dòng)從空氣和水中產(chǎn)生氨（NH3）。由于N2分子的極端惰性，在水溶液中溶解度低，以及缺乏有效的電催化劑，抑制競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)HER的發(fā)生，因此電催化N2還原反應(yīng)（N2RR）效率仍然極低。因此，需要合理設(shè)計(jì)合成具有高選擇性的電催化劑促進(jìn)氮還原。

復(fù)旦大學(xué)的鄭耿峰教授團(tuán)隊(duì)發(fā)表了非金屬氟摻雜碳催化劑高效催化N2RR的最新研究成果。氟摻雜可調(diào)節(jié)碳的電子分布，降低N2轉(zhuǎn)化的反應(yīng)能壘，并在酸性水溶液條件下N2分子更易于吸附在帶正電的碳位點(diǎn)，同時(shí)抑制H+的吸附，實(shí)現(xiàn)高效電催化N2RR。

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圖文導(dǎo)讀

圖1 氟摻雜碳催化劑原子結(jié)構(gòu)示意圖

圖2 氟摻雜碳催化劑N2RR催化機(jī)理

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圖3 氟摻雜碳催化劑（FC）形貌結(jié)構(gòu)表征

圖4 氟摻雜碳催化劑（FC）電催化性能表征

本文開(kāi)發(fā)了一種在環(huán)境條件下酸性水溶液中用于N2RR的無(wú)金屬氟摻雜碳電催化劑（FC）。與未摻雜的碳催化劑相比，氟摻雜的碳催化劑表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的N2RR性能，在-0.55V時(shí)具有峰值氨生成速率（6.9 μgh-1cm-2）和高的法拉第效率（12.1％）。FC催化劑N2RR性能的提升歸因于碳框架中氟摻雜引起的電子分布變化，調(diào)節(jié)碳材料的電子結(jié)構(gòu)使N2分子更易于吸附于帶正點(diǎn)的碳位點(diǎn)上，促進(jìn)反應(yīng)的有效進(jìn)行。

文獻(xiàn)信息

Electron Distribution Tuning of Fluorine-Doped Carbon for Ammonia Electrosynthesis

(Journal of Materials Chemistry A，2019，DOI: 10.1039/C9TA04141A)

原文鏈接

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta04141a#!divAbstract