在過去30年里鋰離子電池發(fā)展迅猛，然而，傳統(tǒng)電極能量密度過低，無法滿足人們日益增長的需求。作者報道了具有致密結構的厚電極來代替?zhèn)鹘y(tǒng)電極。上?？萍即髮W劉巍研究組借助于水性溶劑，高壓和離子導電添加劑的低溫燒結技術成功制備出了LiCoO2（LCO）/Li4Ti5O12（LTO）致密結構電極。具有110 mg cm-2 負載的400 μm厚電極實現了131.2 mAh g-1的高能量密度。150次循環(huán)后依然具有96％的容量保持率，遠遠超過商用電極。同時，1300 μm厚的電極具有28.6 mAh cm-2的能量面密度，是商用電極的16倍。在全電池測試中發(fā)現其面密度高達14.4 mAh cm-2。
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作者通過一種可擴展的冷燒結工藝（CSP）制備出厚電極，厚度范圍為300-1600 μm。該技術能夠在低于200°C的溫度下將無機材料和聚合物共燒結成致密的顆粒。由于形成了連續(xù)的離子/電子通路，因此致密燒結的復合電極顆粒顯示出極高的面積容量，良好的循環(huán)和倍率性能。
如圖2a所示，在200°C的低溫下燒結的LLZGO（Li7La3Zr2O12）顆粒非常致密，沒有明顯的孔隙，在室溫下具有5.6×10-5 S cm-1的高離子電導率。因此，具有高離子電導率的燒結LLZGO可在致密復合電極中提供快速離子通路。通過CSP制造的LCO和LLZGO（Li7La3Zr2O12）電極厚度可調。從電極橫截面掃描電子顯微鏡（SEM）圖像（圖2c）可以看出，LCO顆粒均勻分布而沒有任何聚集。Mapping圖像（圖2d）表明LLZGO納米粒子和PEO與炭黑一起沿著LCO粒子的晶界均勻分布，這可以促進離子/厚膜中的電子傳輸。
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作者進行了電化學性能的測定。從電化學阻抗譜（EIS）發(fā)現厚電極的內阻不增反減。與商用電極相比，致密電極具有更高的電化學性能。400 μm厚和110 mg cm-2質量負載的致密電極顯示出超高容量（131.2 mAh g-1），在150次循環(huán)后容量保持率為96％（圖3e）。值得注意的是，對于1300 μm厚的致密電極，具有368 mg cm-2負載，實現了高達28.6 mAh cm-2的面積容量，超過商用電極的16倍（1.7 mAh cm-2）。
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作者還研究了基于致密電極的全電池的電化學性能。圖4a顯示了LTO/LCO全電池在0.1 C下的充電/放電曲線，顯示出高達14.4 mAh cm-2的面積容量（圖4b）。從圖4c中我們發(fā)現1300 μm厚的致密電極在超高電流密度下可以提供高達28.6 mAh cm-2的面積容量。
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總之，作者采用低溫燒結技術制備了成本低，環(huán)保，厚度為300-1600 μm的致密電極（活性材料質量負載為80-510 mg cm-2）。致密的結構可以促進厚電極內的鋰離子擴散和快速的電荷轉移，從而產生優(yōu)異的電化學性能。與商用電極相比，400 μm厚的電極顯示出131.2 mAh g-1的高容量。1300 μm厚的超厚電極提供了極高的面積容量（是商用電極的16倍）。通過低成本和簡單方法制備的致密電極將進一步促進鋰離子電池的發(fā)展。
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High-Performance, Low-Cost, and Dense-Structure Electrodes with High Mass Loading for Lithium-Ion Batteries (Adv. Funct. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adfm.201903961)
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.20190396
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