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?KAUST/江大ACS Nano：通過(guò)增強(qiáng)離子傳輸動(dòng)力學(xué)和調(diào)節(jié)Zn(002)沉積實(shí)現(xiàn)高度可逆的Zn負(fù)極

溫和電解質(zhì)中不受控制的枝晶生長(zhǎng)和與水相關(guān)的副反應(yīng)是鋅負(fù)極循環(huán)穩(wěn)定性差、導(dǎo)致水系鋅基電池的劣化主要原因。

在此，江南大學(xué)劉天西、陳蘇莉以及沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Husam N. Alshareef等人提出了多功能氟磷灰石(Ca₅(PO₄)₃F)氣凝膠(FAG)界面層，通過(guò)Zn²⁺遷移動(dòng)力學(xué)和Zn(002)取向沉積的綜合調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)高度穩(wěn)定的鋅負(fù)極。

由于Ca²⁺和Zn²⁺之間離子交換產(chǎn)生的清晰的氣凝膠納米通道和豐富的Zn²⁺吸附位點(diǎn)，F(xiàn)AG界面層可以顯著加速Zn²⁺遷移并有效均勻化Zn²⁺通量和成核位點(diǎn)，從而促進(jìn)電極/電解質(zhì)界面處的Zn²⁺快速且均勻地遷移。此外，在循環(huán)過(guò)程中，F(xiàn)AG中的F原子促進(jìn)了ZnF₂的原位生成，這有利于控制優(yōu)選的Zn(002)取向沉積有效抑制枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)。

圖1. FAG@Zn負(fù)極的原理設(shè)計(jì)策略

總之，該工作通過(guò)在鋅負(fù)極上構(gòu)建多功能FAG保護(hù)層，成功實(shí)現(xiàn)了超穩(wěn)定的鋅負(fù)極。Zn²⁺和Ca²⁺之間的離子交換相互作用產(chǎn)生的豐富親鋅位點(diǎn)可以有效加速Zn²⁺的遷移動(dòng)力學(xué)并引導(dǎo)均勻的Zn沉積。同時(shí)，具有定制且均勻的納米通道的FAG層充當(dāng)離子篩，可以有效調(diào)節(jié)Zn²⁺的電化學(xué)行為，從而也有利于Zn²⁺的均勻分布和沉積。

重要的是，循環(huán)過(guò)程中Zn負(fù)極表面上原位生成的ZnF₂有利于控制優(yōu)選的Zn(002)取向沉積有效地抑制枝晶生長(zhǎng)。因此，F(xiàn)AG@Zn負(fù)極具有較高的CE(約99.5%)和較長(zhǎng)的使用壽命(4000小時(shí))以及較低的過(guò)電勢(shì)。FAG@Zn||MnO₂全電池還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。

圖2. FAG@Zn和裸鋅負(fù)極的Zn//MnO₂全電池的電化學(xué)性能

Highly Reversible Zn Anodes Achieved by Enhancing Ion-Transport Kinetics and Modulating Zn (002) Deposition, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08197

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