隨著電動汽車、可再生能源和可穿戴電子設(shè)備的發(fā)展，人們對低成本、高安全性、低環(huán)境影響、無資源限制的高性能電池的需求也在迅速增長。鋰離子電池（LIBs）因其能量密度和功率密度成為最廣泛、最可靠、最優(yōu)越的儲能技術(shù)。盡管鋰離子電池具有優(yōu)越的能量和功率密度，但受到鋰資源限制，鋰離子電池面臨著安全問題。因此，研究人員正在研究其他離子電池，而利用Mg、Zn、Ca和鋁的可充電多價離子電池正在成為強有力的候選者。在各種可充電多價離子電池中，利用鋅負極的鋅離子電池（ZIBs）具有較高的理論重量和體積比容量（820 mA g?1和5855 mA ?cm?3）、豐度、無毒性和成本效益，是具有前景的候選之一。然而，由于傳統(tǒng)的堿性和中性水系ZnSO4電解液存在鋅枝晶和嚴重的界面反應(yīng)，其在實際充電電池中的應(yīng)用具有很大的挑戰(zhàn)性。
這種新穎的鋅負極形態(tài)確保了5000小時以上的長期可逆沉積/溶解性能、5 mA cm?2的倍率性能和99.57%的庫侖效率（CE），而不會形成枝晶。同時Zn-VS2全電池具有超長壽命，為電化學(xué)儲能器件提供了一種替代方案。
圖文速覽圖一鋅負極沉積/溶解1000周后的表面形態(tài)分析
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鋅負極沉積/溶解1000周后的表面形態(tài)分析：作者通過掃描電子顯微鏡（SEM）表征0.5 M Zn（OTf）2–TMP電解液中循環(huán)鋅電極的形態(tài)，所示電流密度分別為0.5 mA cm-2（圖1a–c）和（圖1d–f）0.25 mA cm-2。很明顯，原始的鋅箔在循環(huán)后轉(zhuǎn)化為多孔結(jié)構(gòu)。在對稱Zn/Zn電池中1000次沉積/溶解循環(huán)后，作者發(fā)現(xiàn)鋅電極表面非常光滑，沒有任何枝晶生長。此外，均勻分布的相互連接的納米孔形態(tài)似乎是鋅沉積的獨特特征。
恒電流長循環(huán)Zn/ Zn對稱電池和在各種溶劑中的庫倫效率分析：進一步作者采用Zn/ Zn對稱電池研究了0.5 M Zn（OTf）2-TMP電解液與鋅負極的長期相容性。
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圖2a顯示了在0.1至1.0 mA cm?2的恒電流充放電電流密度下鋅沉積/溶解的電壓曲線。所有電池在超過2000 h的時間內(nèi)均表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，電壓曲線顯示無短路跡象，電位波動可忽略不計。高度穩(wěn)定的沉積/溶解曲線表明電解液與鋅負極的兼容性非常好。
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此外，在更嚴格的條件下進行鋅沉積/溶解，每個沉積和溶解過程10 h，在這種情況下，短路可能性較大。然而，在電流密度為1 mA cm?2的情況下，在1000 h（50周）和0.5 mA cm?2的情況下，獲得了非常穩(wěn)定的電壓曲線，持續(xù)時間超過2000 h，目前仍在運行中（圖2b）。
Zn（OTf）2–TMP–DMC/DMF電解液中的電化學(xué)性能：為了降低TMP電解液的粘度，作者采用DMC配制了0.5 M Zn（OTf）2/TMP–DMC（體積比1:1）電解液，添加DMC并不影響TMP的不可燃性。
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此外，添加DMC后，Zn/Zn對稱電池的壽命增加了一倍（圖4a），這可歸因于改善的導(dǎo)電性（從4.58 mS cm-1（TMP）到4.90 mS cm-1（TMP-DMC）以及整個循環(huán)期間降低的過電位，包括循環(huán)性能和圖4b、c中相應(yīng)的電壓曲線。在TMP中加入DMC并沒有犧牲鋅沉積/溶解的庫倫效率，平均庫倫效率為99.15%。
高倍率性能表明DMC作為共溶劑的加入能夠使對稱電池電流密度高達3.0 mA cm?2（圖4f，g）。當二甲基甲酰胺（DMF）作為共溶劑，該電池可進一步增強到5.0 mA cm?2，超電位僅為≈80 mV。作為共溶劑，DMF不僅降低了電解質(zhì)的粘度，而且由于Zn（OTf）2具有很強的溶解能力，有利于離子導(dǎo)電性（圖4h，i）。?圖五 VS2正極在TMP-DMC電解液中的電化學(xué)性能
圖5a為在100 mA g?1的電流密度下Zn/VS2電池的循環(huán)性能。第一周循環(huán)中，電池的放電容量為111.9 mA h g?1，容量逐漸增加，第七周放電達到最大值146 mA h g?1，隨后穩(wěn)定循環(huán).容量增加可能與電極的活化有關(guān)。在500周充放電循環(huán)后，放電容量為138.3 mA h g?1，顯示出94.38%的良好容量保持率，平均庫倫效率為100%。此外，在整個電池運行過程中，充放電曲線幾乎保持不變（初始活化除外），這表明了反應(yīng)的高可逆性，如圖5b所示。
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為了進一步確認所研究的電解液的優(yōu)勢，作者組裝了具有4.0 mg cm-2更高載量的全電池。如圖5c所示，在100 mA g?1的電流密度下對其長循環(huán)穩(wěn)定性進行了研究。高載量全電池先在20 mA g?1的電流密度下循環(huán)兩周以進行活化，然后在100 mA g?1的恒流密度下循環(huán)。電池在第三周循環(huán)時的放電容量為107.86 mA h g?1，隨后具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。高負荷Zn/VS2電池在500周循環(huán)后的放電容量為102.57 mA h g?1，容量保持率為95%。此外，鋅的SEM圖顯示無樹枝狀形態(tài)(圖5d)，表明鋅負極表明形態(tài)保持很好。全文總結(jié)
綜上所述，這項工作研究了鋅負極的安全和經(jīng)濟有效的非水電解液。鋅金屬與TMP和TMP–DMC電解液具有良好的相容性，顯示出穩(wěn)定的沉積/溶解曲線，平均庫侖效率為99.57%，即使在高電流密度為5 mA cm?2和高達10 mA h cm?2的負載下。
