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北師大ACS Catal.：理論計(jì)算揭示反應(yīng)機(jī)理：Pd13@TiO2界面處將CO2光催化還原為CH4

將CO₂光催化轉(zhuǎn)化為增值太陽能燃料是解決能源危機(jī)和全球變暖的有希望的解決方案。最近的實(shí)驗(yàn)研究表明，TiO₂表面負(fù)載的Pd納米顆粒對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化具有優(yōu)異的光催化性能，但其反應(yīng)機(jī)制仍然未探究清楚。

基于此，北京師范大學(xué)崔剛龍和Xiaoying Xie等利用周期性密度泛函理論(HSE06和PBE + U)計(jì)算探索了在負(fù)載在TiO₂表面上Pd₁₃(Pd₁₃@TiO₂)光催化CO₂還原為CH₄的機(jī)制。

Bader和電荷差異分析都表明，在Pd₁₃簇和TiO₂載體之間的界面處存在顯著的電荷轉(zhuǎn)移，從Pd₁₃轉(zhuǎn)移到TiO₂。此外，光照射后電子被激發(fā)到TiO₂的導(dǎo)帶，隨后會(huì)部分弛豫到Pd₁₃的導(dǎo)帶，因?yàn)楹笳叩哪芰康陀谇罢?，這有利于通過減輕光生載流子的輻射和非輻射復(fù)合來提高復(fù)合材料的光催化性能。根據(jù)目前的計(jì)算和分析，CO₂分子更傾向于吸附在界面而不是Pd₁₃簇或TiO₂表面，這表明復(fù)合材料界面的重要性。

Pd₁₃和TiO₂之間的相互作用促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移到吸附在界面處的CO₂，從而產(chǎn)生CO₂^–陰離子，因此，CO₂還原反應(yīng)的基本過程，即CO₂的活化是在光照前完成的；只有吸附在Pd₁₃@TiO₂界面的CO物種可以還原成CH₄，而那些吸附在Pd₁₃上的CO無法進(jìn)一步還原。

因此，構(gòu)建Pd@TiO₂復(fù)合材料可以有效提高CO₂光催化活性。目前的第一性原理計(jì)算表明，界面誘導(dǎo)的CO₂活化和進(jìn)一步的CO加氫過程是由Pd納米顆粒和TiO₂表面之間形成的界面介導(dǎo)的，這可能指導(dǎo)CO₂光催化劑的進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)。

Photocatalytic Reduction of Carbon Dioxide to Methane at the Pd-Supported TiO₂ Interface: Mechanistic Insights from Theoretical Studies. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01519

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