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Nano Letters：非晶化誘導(dǎo)In2O3中的陽(yáng)離子交換，促進(jìn)CO2光催化轉(zhuǎn)化為乙醇

陽(yáng)離子交換反應(yīng)(CE)是一種綠色、溫和的反應(yīng)方法，可以精確地調(diào)控主體材料的結(jié)構(gòu)和組成，同時(shí)保持其尺寸和形狀(特別是對(duì)于金屬硫化物、硒化物和碲化物)。CE反應(yīng)產(chǎn)生的雜化結(jié)構(gòu)通常表現(xiàn)出較高的量子產(chǎn)率、良好的帶隙和較長(zhǎng)的電子壽命。這種方法為在原子水平上引入外源元素提供了一種強(qiáng)有力的手段，在光電子學(xué)、催化、能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。

然而，由于金屬氧化物中的M-O鍵更強(qiáng)，在室溫下與金屬氧化物發(fā)生相應(yīng)CE反應(yīng)的報(bào)道很少。雖然較高的溫度可以克服CE反應(yīng)的高能壘，但這種苛刻的條件通常會(huì)導(dǎo)致主體材料的溶解。因此，需要開(kāi)發(fā)合適的策略來(lái)在金屬氧化物本身上削弱或產(chǎn)生配位不飽和M-O鍵，從而突破CE反應(yīng)的反應(yīng)能壘。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)洪勛和溫州大學(xué)時(shí)茜等在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，以無(wú)定形In₂O₃納米片(a-In₂O₃ NSs)為主體材料，在室溫下與多種客體陽(yáng)離子進(jìn)行CE反應(yīng)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，無(wú)定形納米材料中豐富的配位-不飽和金屬位點(diǎn)對(duì)于突破CE反應(yīng)的能壘以調(diào)控金屬氧化物的組成至關(guān)重要。實(shí)驗(yàn)上，研究人員選擇a-In₂O₃ NSs作為主體材料，與一元/多元金屬陽(yáng)離子進(jìn)行CE反應(yīng)，獲得了高負(fù)載量的單原子摻雜(超過(guò)10 atom%)催化劑。

結(jié)果表明，在光催化CO₂轉(zhuǎn)化為乙醇的反應(yīng)中，最優(yōu)的Cu/a-In₂O₃ NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的乙醇生產(chǎn)活性(798.7 μmol g^?1 h^?1)和選擇性(99.5%)；同時(shí)，Cu/a-In₂O₃ NSs在光照下連續(xù)反應(yīng)6小時(shí)后，沒(méi)有發(fā)生明顯的催化劑降解，證明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位DRIFTS結(jié)果顯示，在非晶結(jié)構(gòu)中的高負(fù)載Cu單原子摻雜有利于吸收和活化CO₂分子，調(diào)節(jié)材料帶隙以提高光吸收能力，改善電荷分離和轉(zhuǎn)移效率，并作為活性中心增強(qiáng)* CO中間體的吸附能力和促進(jìn)C-C偶聯(lián)。

綜上，該項(xiàng)研究結(jié)果表明非晶化誘導(dǎo)策略能夠克服傳統(tǒng)合成路線在獲得高負(fù)載量單原子催化劑方面存在的挑戰(zhàn)，使得構(gòu)建具有特定尺寸和形態(tài)的新穎結(jié)構(gòu)成為可能，從而具有重要的催化應(yīng)用。

Amorphization-induced cation exchange in indium oxide nanosheets for CO₂-to-ethanol conversion. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03178

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