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通信作者：Yongjun Gao、Siyu Yao、馬丁

通訊單位：河北大學、北京大學

成果速覽

作為制藥、農(nóng)業(yè)和其他精細化學品的重要組成部分，官能化仲胺化合物是當今合成化學中不可或缺的反應物和中間體。

過去常用貴金屬基催化劑從硝基化合物和醛一鍋法合成仲胺。然而，由于3d金屬的反應活性差，所以這些體系的最佳反應條件通常高于150℃。因此構建具有良好活性和高選擇性的廉價催化劑仍然是級聯(lián)還原胺化反應的研究重點。

本文通過改變升華溫度來調節(jié)S空位的密度，發(fā)出具有豐富的S和Mo缺陷的MoS2催化劑用于還原硝基化合物和醛來合成仲胺化合物。實驗結果和DFT計算表明，MoS2表面的S空位是中間體亞胺加氫成最終產(chǎn)物仲胺的活性位點。該催化劑在仲胺的合成中也表現(xiàn)出對不同的底物普適性。

該研究成果以“Sublimation-induced sulfur vacancies in MoS2 catalyst for one-pot synthesis of secondary amines”為題發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。