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目前，人們已經探索了多種用于催化CO加氫制C₂₊OH的催化劑。在這些催化劑中，Rh基催化劑有利于乙醇的合成，但價格昂貴。由于在催化劑上產生高級醇的C-C偶聯(lián)過程通常經歷緩慢的羥醛縮合機制，改性Cu基催化劑的醇類產物中主要是甲醇。由于Co和Fe是C-O解離和C-C偶聯(lián)的經典活性金屬，改性的費托(FT)合成催化劑如Co基和Fe基催化劑在CO加氫反應中表現(xiàn)出高活性。但是FT催化劑表面上不可抑制的C-O斷裂和無規(guī)率的C-C偶聯(lián)通常導致醇產物中碳數(shù)廣泛分布。

此外，上述三種催化劑在工作條件下通常因相分離、燒結或硫中毒而導致穩(wěn)定性較差，阻礙了其工業(yè)應用。Mo基催化劑在硫耐受性方面突出，但對于C-O解離和C-C偶聯(lián)具有相對較低的活性，導致碳鏈生長受到抑制，具有高的甲醇選擇性，并且通常需要高的反應溫度(>300 °C)和壓力(> 80 bar)用于生產C₂₊OH。盡管前人在低碳醇合成催化劑的研究方面取得了很大進展，但在溫和反應條件下CO轉化率(<10%)或C_2-4OH選擇性(<40%)仍有不足，需要進一步改進。

因此，開發(fā)溫和條件下高效的非貴金屬催化劑用于CO加氫制備C₂₊OH，需要在納米尺度上精確調控活性中心以控制C-O斷裂和C-C偶聯(lián)，這是實現(xiàn)碳鏈可控生長和選擇性生成特定C₂₊OH的關鍵。

近日，中國科學院大連化物所鄧德會、于良和廈門大學王野等基于納米通道限制生長機理，制備了均勻的K改性的富邊緣MoS₂(ER-MoS₂-K)納米陣列，并用于催化CO加氫制C_2-4OH。性能測試結果顯示，在240 °C和50 bar的低溫低壓條件下，CO轉化率達到17%，加氫產物中C_2-4OH的選擇性達到45.2%，超過了先前報道的非貴金屬基催化劑。

此外，通過減小MoS₂的側向尺寸，增加了邊緣位點數(shù)量，促進了碳鏈的生長，使C_2-4OH與甲醇的選擇性比例從0.4提高到2.2，C₂₊OH產物中C_2-4OH的選擇性幾乎為100%。

原位表征和理論計算表明，ER-MoS₂-K邊緣的硫空位是CO加氫生成C_2-4OH的活性位點，不僅有利于CH_xO*的C-O裂解生成CH_x*中間體，而且CH_x*與CO*之間通過C-C偶聯(lián)反應促進碳鏈的生長。此外，K促進劑通過與醇的羥基的靜電相互作用促進醇在Mo位點上的脫附，從而提高對C_2-4OH的選擇性。

總的來說，該項工作展示了MoS₂邊緣S空位在調控CO加氫反應中C-O斷裂和C-C偶聯(lián)過程中的高度靈活性，為合理設計選擇性加氫反應活性位點的納米結構和微環(huán)境提供了指導。

Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42325-z

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Nature子刊：K改性富邊緣MoS2，促進CO選擇性加氫制高級醇

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