通訊作者：?jiǎn)淌黎?/span>

通訊單位：阿德萊德大學(xué)

單原子催化劑（SACs）由于其具有最大的原子利用率，顯著的催化活性和優(yōu)異的反應(yīng)選擇性而引起了人們的極大關(guān)注，且在ORR，HER，CO2RR，NRR等反應(yīng)中具有巨大的應(yīng)用前景。目前可通過(guò)多種合成策略來(lái)獲得SAC，包括原子層沉積法，缺陷工程和空間限域等方法。然而，這些方法通常需要昂貴的設(shè)備且步驟繁瑣，不利于實(shí)際應(yīng)用。此外，目前合成的大多數(shù)SAC是金屬原子，而非金屬型SAC很少被報(bào)道。因此，使用簡(jiǎn)單的技術(shù)開(kāi)發(fā)非金屬SAC及其在電催化中的應(yīng)用對(duì)于該領(lǐng)域是有意義的。

?

成果一覽

?

澳大利亞阿德萊德大學(xué)的喬世璋團(tuán)隊(duì)報(bào)道了具有原子級(jí)分散的碘原子電催化劑（SANi-I）的制備及其HER機(jī)理的探索。碘化鎳前驅(qū)體在真空密封的安瓿瓶中通過(guò)簡(jiǎn)單的煅燒合成；在堿性溶液中經(jīng)過(guò)循環(huán)伏安掃描活化，NiI中過(guò)量的碘原子被氧原子和氫氧根離子取代后制得分散在氫氧化鎳上的非金屬碘單原子催化劑。該催化劑通過(guò)碘原子有效吸附析氫反應(yīng)中間體表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性以及良好的穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1 SANi-I催化劑形貌結(jié)構(gòu)表征

圖2 SANi-I催化劑精細(xì)結(jié)構(gòu)表征

圖3 SANi-I催化劑電化學(xué)性能表征

圖4 SANi-I催化劑原位Raman圖

本文通過(guò)簡(jiǎn)單的安瓿瓶煅燒的合成方法合成碘化鎳前驅(qū)體，然后利用循環(huán)伏安掃描活化制備得到非金屬碘單原子電催化劑。

通過(guò)原位拉曼光譜研究表明，該催化劑中單個(gè)碘原子分散在塊狀氫氧化鎳基底上，被氧原子分離；反應(yīng)時(shí)觀察到碘氫鍵，這表明碘原子和相鄰的鎳可以通過(guò)形成I-Hads中間體來(lái)加速水的解離吸附。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和制備非金屬單原子電催化劑提供新思路。

文獻(xiàn)信息

Non-metal Single Iodine Atom Electrocatalysts for the Hydrogen

Evolution Reaction

(Angewandte Chemie International Edition，2019，DOI: 10.1002/anie.201905554)

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905554