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采用高電壓富鎳陰極的鋰金屬電池（LMB）有望滿(mǎn)足日益增長(zhǎng)的高能量密度需求。然而，侵蝕性電極化學(xué)對(duì)所使用的電解質(zhì)提出了終極要求。在所研究的各種優(yōu)化電解液中，局部高濃度電解液（LHCEs）對(duì)鋰金屬陽(yáng)極具有極佳的可逆性。然而，由于它們由熱不穩(wěn)定和電化學(xué)不穩(wěn)定的溶劑組成，因此在高溫和高截止電壓下的穩(wěn)定性較差。

圖1. QSE及其溶劑化結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)

中國(guó)科學(xué)院深圳技術(shù)先進(jìn)研究院成會(huì)明院士、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周光敏等報(bào)告了一種半溶劑化的單一溶劑電解液（QSE），它構(gòu)建了典型的LHCE溶劑化結(jié)構(gòu)，但因使用一種雙功能化溶劑，穩(wěn)定性顯著提高。具體而言，這項(xiàng)工作將溶劑化和非溶劑化鏈段整合到單個(gè)分子中，開(kāi)發(fā)了一種雙功能化溶劑。由于溶劑分子的不對(duì)稱(chēng)性質(zhì)，只有部分溶劑分子浸入溶劑化鞘中，作者稱(chēng)之為“半溶劑化”電解液。

通過(guò)繼承LHCE中溶劑化結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)，QSE的許多方面的性能在各種電池配置中都顯著優(yōu)于商用碳酸酯電解液，并且鋰枝晶生長(zhǎng)、相變、微裂紋和過(guò)渡金屬溶解得到了有效抑制。

圖2.?Li||NCM811全電池的性能

更重要的是，設(shè)計(jì)的電解質(zhì)在溫度和電壓操作范圍方面超過(guò)了傳統(tǒng)的LHCE。實(shí)驗(yàn)顯示，采用這種電解液的Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂電池可在-20至60℃的寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行，在4.7 V電壓下循環(huán)100次后容量保持率高達(dá)95.6%，甚至在循環(huán)180次后仍能保持初始容量的80%。這種新型電解液為未來(lái)的電解液工程和安全高壓LMB指明了一條新的道路。

圖3.?QSE與C-LHCE的比較

A Semisolvated Sole-Solvent Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08733

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成會(huì)明/周光敏JACS：半溶劑化單溶劑電解液用于寬溫高壓鋰金屬電池

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