通訊作者：張建玲

通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所

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開發(fā)基于廉價(jià)和地球儲(chǔ)量豐富的金屬高效CO2還原電催化劑，以減少二氧化碳排放，具有重要意義。CO2電還原需要活化二氧化碳自由基陰離子或其他中間體是反應(yīng)的關(guān)鍵，同時(shí)需要在低的過電位下，避免析氫反應(yīng)的發(fā)生以及降低能耗。

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成果一覽

近日，中科院化學(xué)所的張建玲研究員在Nature Communications期刊上發(fā)表了CO2電還原的最新研究成果。報(bào)道了有一種Mn基非均相催化劑是有效的高選擇性電催化劑，通過鹵素和氮的雙配位以調(diào)節(jié)Mn原子的電子結(jié)構(gòu)，將CO2轉(zhuǎn)化為一氧化碳（CO）。CO法拉第效率（FECO）高達(dá)97％，低過電位為0.49 V下電流密度為~10 mA cm-2，CO2RR的周轉(zhuǎn)頻率（TOF）可達(dá)到38347 h-1。

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圖文導(dǎo)讀

圖1 (Cl, N)-Mn/G催化劑形貌結(jié)構(gòu)表征

圖2 (Cl, N)-Mn/G催化劑精細(xì)結(jié)構(gòu)表征

圖3 (Cl, N)-Mn/G催化劑電化學(xué)性能表征

圖4 原位XAS圖及DFT計(jì)算圖

本文證明了通過鹵素和氮的雙配位可以顯著改善Mn基非均相催化劑的電催化活性，從而調(diào)節(jié)Mn原子的電子結(jié)構(gòu)。在0.49 V的低過電位下，最大FECO可以達(dá)到97％，高的電流密度~10 mA cm-2。此外，在0.49 V的過電位下，CO2RR的TOF值高達(dá)38347 h-1，優(yōu)于所有報(bào)道的非均相電催化劑。優(yōu)異的催化性能源于活性Mn位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，在活性位點(diǎn)上大大降低了中間體形成的能壘。這項(xiàng)工作提供了一種在溫和條件下改善金屬電催化劑的CO2RR性能的方法，特別是對(duì)于具有固有低活性的金屬。

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文獻(xiàn)信息

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Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbon dioxide reduction

(Nature Communications，2019，DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1)

原文鏈接

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1