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【DFT+實(shí)驗(yàn)】中科大Angew.：構(gòu)建CdS/Ti3C2 MXene肖特基結(jié)，用于高選擇性和活性光催化脫氫還原氨基化

由于生物平臺(tái)分子的多個(gè)官能團(tuán)觸發(fā)的復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，選擇性和活性是光催化生物質(zhì)價(jià)值化的兩個(gè)關(guān)鍵問題。脫氫還原胺化反應(yīng)是將醇轉(zhuǎn)化為胺的重要方法，生物質(zhì)衍生的氨基酸合成是高效利用可再生資源的有效途徑。并且，氨基酸和生物質(zhì)組分之間的“官能團(tuán)間隙”在均相和多相催化中都是重要的。根據(jù)前人報(bào)道，催化劑的形貌控制對丙氨酸生成的影響，但其確切的機(jī)理尚未得到充分的理論解釋。因此，在充分了解結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的基礎(chǔ)上，合理設(shè)計(jì)和精確合成多功能催化劑是實(shí)現(xiàn)高效生物質(zhì)價(jià)值化的關(guān)鍵。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)傅堯和龔天軍等以CdS和Ti₃C₂ MXene分別作為空穴和電子受體，成功制備了CdS/Ti₃C₂MXene肖特基結(jié)光催化劑，并且其具有優(yōu)異的光催化的活性和選擇性(丙氨酸: 33.72 mmol g^-1 h^-1，80%)。

具體而言，預(yù)處理后的Ti₃C₂納米顆粒在納米片交錯(cuò)生長的分層花狀結(jié)構(gòu)上均勻分散，使光催化劑具有巨大的空隙和相鄰的氧化還原位點(diǎn)，有利于暴露更多的活性位點(diǎn)，促進(jìn)氨基酸生產(chǎn)的中繼催化轉(zhuǎn)移。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究和理論計(jì)算，以·OH為主要氧化物質(zhì)，剝離LA中的酒精羥基H，進(jìn)而引發(fā)反應(yīng)。此外，機(jī)理實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CdS/Ti₃C₂MXene肖特基結(jié)增強(qiáng)了光生電荷分離，抑制了光生電子-空穴復(fù)合，從而促進(jìn)了比活性；同時(shí)，表面能降低的CdS不僅優(yōu)先利用氫源還原亞胺，而且使丙酮酸的還原胺化反應(yīng)比脫羧更有利，具有較高的選擇性。利用該方案，廣泛的生物質(zhì)衍生的羥基酸成功轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的氨基酸，甚至很容易將葡萄糖轉(zhuǎn)化為丙氨酸，這證實(shí)了MCdS納米反應(yīng)器的潛在應(yīng)用潛力。

綜上，本研究揭示了表面工程和異質(zhì)結(jié)工程中提高光催化性能(活性和選擇性)的起源，為基于生物質(zhì)的“綠碳”資源的價(jià)值化提供了高效的多功能光催化策略。

Surface-Controlled CdS/Ti₃C₂ MXene Schottky Junction for Highly Selective and Active Photocatalytic Dehydrogenation-Reductive Amination. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306305

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