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山大&中科大AEM: Ti3C2 MXene量子點簇中晶體缺陷引導(dǎo)的雙功能催化活性助力鋰氧電池

提高往返效率和減輕寄生副反應(yīng)在提高鋰氧電池的活性和耐久性方面起著關(guān)鍵作用。Ti₃C₂是典型的2D MXene層狀材料之一，由于出色的金屬導(dǎo)電性和豐富的表面官能團，顯示出在儲能和催化領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。

將Ti₃C₂ MXene的尺寸從納米片縮小到MXene量子點 (MQD)，不僅可以繼承塊狀MXene不同尋常的物理化學(xué)優(yōu)勢，還可以通過邊緣缺陷突破活性位點限制。然而，可充電電池用Ti₃C₂ ?MQD缺陷誘導(dǎo)電化學(xué)反應(yīng)活性的研究仍處于起步階段。

在此，山東大學(xué)尹龍衛(wèi)教授、張志薇&中科大林岳等人首次報道了錨定在N摻雜碳納米片上的充滿豐富晶體缺陷的Ti₃C₂ MXene量子點團簇（Ti₃C₂ QDC/N-C）可以很好地作為Li-O₂電池的雙功能電催化劑。明確的晶界和邊緣缺陷對調(diào)節(jié)活性鈦原子的局部不飽和配位態(tài)以及Ti₃C₂ QDC/N-C的電子結(jié)構(gòu)做出了至關(guān)重要的貢獻，大大提高了催化能力。

圖1. Li-O₂電池的電化學(xué)性能

DFT計算表明，由晶體缺陷控制的催化中心在誘導(dǎo)電荷密度離域、調(diào)節(jié)LixOy中間吸附和降低氧化還原能壘等方面具有重要的作用。隨著分解可逆性的優(yōu)化，最終Li₂O₂的幾何形態(tài)和分布發(fā)生了明顯的變化，這增強了電催化動力學(xué)并降低了氧化還原電壓間隙。

正如預(yù)期的那樣，基于Ti₃C₂ QDC/N-C的Li-O₂電池顯示出良好的長期穩(wěn)定性（200 mA g^-1下循環(huán)240次），副反應(yīng)極少，放電/充電過電位高（0.62 V）。這種晶體缺陷策略為擴展MXenes中用于催化應(yīng)用的活性位點鋪平了道路。

圖2. DFT計算結(jié)果

Bifunctional Catalytic Activity Guided by Rich Crystal Defects in Ti₃C₂ MXene Quantum Dot Clusters for Li-O₂ Batteries, Advanced Energy Materials. 2021,?DOI: 10.1002/aenm.202003069

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