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鋰離子電池 (LIB) 已成為流行的移動(dòng)電源，阻礙LIBs發(fā)展的挑戰(zhàn)之一是當(dāng)前商業(yè)正極材料的不可持續(xù)性。具有豐富元素的可再生有機(jī)正極顯示出可持續(xù)充電電池的前景，盡管富勒烯已被研究作為包括氧化還原液流電池在內(nèi)的可充電電池的電極材料，但很少有報(bào)道將其用作LIB的正極材料。

在此，南方科技大學(xué)王湘麟教授等人首次報(bào)道了利用C₆₀富勒烯作為室溫鋰離子電池的有機(jī)正極，在醚基電解液中顯示出良好的電化學(xué)性能。

它提供高達(dá)120 mAh g^-1的放電容量和超過200 Wh kg^-1的比能量，具有 91% 的高初始庫侖效率。制造的電池在50次循環(huán)后可保持 90 mAh g^-1的容量，并在500 mA g^-1時(shí)仍保持77 mAh g^-1的顯著倍率性能。

南科大Adv. Sci.: 通過三電子氧化還原化學(xué)實(shí)現(xiàn)C60富勒烯高效鋰存儲(chǔ)的機(jī)理研究

值得注意的是，三對(duì)不尋常的平坦電壓平臺(tái)分別在≈2.4、1.7和1.5 V處重復(fù)出現(xiàn)。循環(huán)伏安圖和平臺(tái)容量揭示了擴(kuò)散主導(dǎo)的三電子氧化還原反應(yīng)。

有趣的是，原位XRD首次揭示了C₆₀正極在鋰化/脫鋰過程中經(jīng)歷的三個(gè)可逆相變，除了C₆₀納米團(tuán)簇存在不可逆聚合時(shí)的初始放電外，在原位XRD譜和原位拉曼光譜中均出現(xiàn)了不可逆峰的特征位移。Cs校正透射電子顯微鏡證實(shí)了這些相的演化。重要的是，基于相結(jié)構(gòu)的DFT模擬得到的脫鋰電位與實(shí)驗(yàn)結(jié)果定性一致。

圖1. 在室溫下測量的半電池中C₆₀正極材料的電化學(xué)性能

圖2. ?C₆₀相變的鋰化/脫鋰狀態(tài)總能量的演變與DFT計(jì)算結(jié)果

Probing Mechanistic Insights into Highly Efficient Lithium Storage of C₆₀ Fullerene Enabled via Three-Electron-Redox Chemistry, Advanced Science. 2021. DOI: 10.1002/advs.202101759

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