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木士春/劉蘇莉Nano Energy: 破壞Ru的對稱結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)高效海水電解析氫

海水電解為綠色氫氣的可再生生產(chǎn)提供了有效途徑。然而，由于電極腐蝕和不良副反應(yīng)，其析氫反應(yīng)(HER)性能受到極大的抑制。釕(Ru)在堿性介質(zhì)中具有與Pt相似的氫鍵能，但從未有關(guān)于具有觸發(fā)晶格活化和對稱破缺結(jié)構(gòu)的釕(Ru)基催化劑用于海水電解的報道。因此，開發(fā)用于海水電解的廉價且高性能的釕基催化劑勢在必行。

基于此，武漢理工大學(xué)木士春和南京曉莊學(xué)院劉蘇莉等首先通過密度泛函理論(DFT)計算，證明Ru簇中的Cd和Se單原子位摻雜(Ru/Cd_ySe_x)可以通過在對稱破壞界面的Ru-Se-Cd配體有效地破壞Ru對稱結(jié)構(gòu)。通過用原子分散的非化學(xué)計量Cd_ySe_x取代部分Ru原子，驅(qū)動原位產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)對稱破壞結(jié)構(gòu)和更多原子空位，并調(diào)節(jié)Ru原子的配位環(huán)境，從而優(yōu)化Ru-H鍵和更多通道用于H遷移。

Ru對稱結(jié)構(gòu)的破壞將導(dǎo)致優(yōu)化的Ru配位環(huán)境和更強的*H吸附能(Ru-H)(ΔG_H=-0.082 eV)，有利于提高HER活性；特別是具有對稱破壞中心的不飽和Ru配位環(huán)境由于Ru/Cd_ySe_x中的自適應(yīng)Se空位(V_Se)導(dǎo)致雜原子界面的電荷重新分布，這使得催化劑在海水中具有優(yōu)異的HER活性，即Ru/Cd_0.02Se₄在10 mA cm^-2時僅需要低至6.3 mV的過電勢，并且在堿性海水中的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)分別是Ru/Se_x的9.6倍，優(yōu)于Pt/C和大多數(shù)迄今為止報道的其他催化劑。

此外，它在50小時內(nèi)表現(xiàn)出非常令人印象深刻的穩(wěn)定性。該項工作通過對稱破缺闡述了活性起源，并為合理設(shè)計具有非均相重構(gòu)的催化劑用于從海水電解及其他領(lǐng)域高效制氫提供了理論指導(dǎo)。

Coordination Environment of Ru Clusters with in-situ Generated Metastable Symmetry-breaking Centers for Seawater Electrolysis. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107656

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/05/d76e8ea826/

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