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Nature子刊：三聚酸修飾的亞尺寸鎳鐵-層狀雙氫氧化物納米片催化劑增強(qiáng)水氧化

層狀雙氫氧化物是電催化析氧反應(yīng)（OER）的理想材料，但對比稀有金屬，它們的催化動力學(xué)和長期穩(wěn)定性有待進(jìn)一步提高。基于此，中國石油大學(xué)（華東）魯效慶教授、劉思遠(yuǎn)副教授和王兆杰副教授等人報(bào)道了一種靜態(tài)和動態(tài)相容性錨定策略，并利用三聚酸修飾的亞尺寸鎳鐵-層狀雙氫氧化物（NiFe-LDH）納米片催化劑（SU-NiFe-LDH(TA)）。

SU-NiFe-LDH(TA)催化劑在大電流（1500 mA cm^?2）下表現(xiàn)出更高的電催化性能和穩(wěn)定性，持續(xù)時(shí)間為1300 h，優(yōu)于目前報(bào)道的催化劑。在工業(yè)條件下（60 °C、6 M KOH），當(dāng)電流密度大于1000 mA cm^?2時(shí)，該雜化催化劑在800 h以上表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。

通過DFT計(jì)算，作者研究了配體對金屬活性位點(diǎn)的穩(wěn)定/活化機(jī)理。通過態(tài)密度（DOS）和電荷分析，作者研究了三羧酸對SU-NiFe-LDH(TA)中金屬中心的錨定作用，標(biāo)記為SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_a、SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_a、SU-NiFe-LDH(TA)/O_a和SU-NiFe-LDH(TA)/O_b。

SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_a的3d軌道重疊較多，與SU-NiFe-LDH(TA)/O_a的2p軌道相互作用較強(qiáng)，有利于配體與SU-NiFe-LDH(TA)的金屬中心結(jié)合。SU-NiFe-LDH(TA)中配體與鎳鐵氫氧化物之間的強(qiáng)電子相互作用穩(wěn)定了金屬形態(tài)，提高了SU-NiFe-LDH(TA)電極在OER過程中的穩(wěn)定性。

NiFe-LDH中Ni_b和Fe_b位點(diǎn)上OER的速率決定步驟（RDS）分別是*O和*OOH的形成，U=0 V時(shí)自由能變化最大，分別為2.67和2.12 eV。在SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_b中引入配體后，RDS是OH^–去質(zhì)子生成*O。SU-NiFe-LDH(TA)/Ni_b和SU-NiFe-LDH(TA)/Fe_b在U=0 V時(shí)*OOH轉(zhuǎn)化為O₂的反應(yīng)能分別為0.178和0.003 eV，遠(yuǎn)低于NiFe-LDH/Ni_b和NiFe-LDH/Fe_b。結(jié)果表明，SU-NiFe-LDH(TA)的不配位羧酸降低了OER過程中發(fā)生的去質(zhì)子化步驟的能量。

Bioinspired trimesic acid anchored electrocatalysts with unique static and dynamic compatibility for enhanced water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42292-5.

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