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由FA_1-xCs_xPbI₃組成的鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)，為其高效、持久的穩(wěn)定性和兼容性提供了一個(gè)有吸引力的選擇。

盡管Cs陽離子的摻入有可能形成完美的鈣鈦礦晶格，但由A-位陽離子偏析引起的成分不均勻性，可能會(huì)損害太陽能電池的光伏性能。

在此，來自華北電力大學(xué)的戴松元&韓國(guó)成均館大學(xué)的Nam-Gyu Park&中國(guó)科學(xué)院固體物理研究所的Jiajiu Ye和潘旭等研究者可視化了鈣鈦礦薄膜沿垂直方向的面外成分不均勻性，并確定了潛在的原因和對(duì)器件的潛在影響。相關(guān)論文以題為“Out-of-plane cations homogenise perovskite composition for solar cells”于2023年11月01日發(fā)表在Nature上。

鹵化鉛鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)的效率有了顯著的提高，這主要是由于新型鈍化策略的發(fā)展以及鈣鈦礦成分的優(yōu)化。值得注意的是，調(diào)制A位組成，特別是用FA-Cs合金鈣鈦礦，正在成為提高效率的一種有前途的方法。

然而，由于陽離子偏析，人們?cè)絹碓綋?dān)心含碳鈣鈦礦的穩(wěn)定性，這可能會(huì)進(jìn)一步加速長(zhǎng)期降解。這些不均勻相在鈣鈦礦中的分布及其對(duì)效率的直接影響尚不完全清楚。

在此，研究者可視化了鈣鈦礦膜沿垂直方向的空間不均勻相分布，并提出器件性能受到面外成分不均勻性的限制。此外，研究者發(fā)現(xiàn)A-位組分之間的不平衡結(jié)晶和相變過程，對(duì)FA-Cs相偏析有顯著影響。為了解決這個(gè)問題，研究者設(shè)計(jì)了一種策略，使用1-(苯基磺酰)吡咯(PSP)作為添加劑來延緩FA – Cs鈣鈦礦的陽離子偏析行為。具有p-i-n結(jié)構(gòu)的PSP處理設(shè)備產(chǎn)生26.1%的冠軍PCE(經(jīng)認(rèn)證的反向PCE為25.8%，經(jīng)認(rèn)證的穩(wěn)態(tài)PCE為25.2%)。

鈣鈦礦薄膜中A位陽離子的分布對(duì)器件性能有重要影響。Cs作為陽離子摻雜劑廣泛應(yīng)用于鈣鈦礦配方中，但仍存在不均勻分布的問題。如圖1a所示，面外陽離子不均勻性的示意圖為鈣鈦礦膜內(nèi)Cs傾向于在膜底梯度聚集?？紤]結(jié)晶對(duì)鈣鈦礦薄膜成分演化有顯著影響。研究者設(shè)計(jì)了一種具有砜基團(tuán)的PSP有機(jī)分子作為前體添加劑，以解決鈣鈦礦中陽離子不均勻性的問題，特別是對(duì)于含-FA-Cs的鈣鈦礦(圖1b)。

研究者用飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS)研究了陽離子的分布。從圖1c可以看出，在參考膜中，Cs從鈣鈦礦表面向底部呈現(xiàn)出逐漸增加的強(qiáng)度梯度，而FA陽離子則呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)。這一觀察結(jié)果強(qiáng)調(diào)了鈣鈦礦薄膜中面外陽離子的不均勻性。值得注意的是，PSP的加入使陽離子分布均勻。此外，根據(jù)SO₂^–的特征分?jǐn)?shù)推斷，PSP分子聚集在鈣鈦礦膜的底部。為了進(jìn)一步調(diào)查鈣鈦礦膜內(nèi)元素的變化，研究者進(jìn)行了深度相關(guān)的X射線光電子能譜(XPS)。提取的原子百分比深度剖面顯示了類似的面外成分梯度趨勢(shì)(圖1d)。

圖1. 空間垂直FA-Cs相偏析的存在

圖2. 揭示FA-Cs相偏析的成因

研究者采用原位同步輻射掠入射廣角X射線散射(in situ GIWAXS)研究了鈣鈦礦形成過程中的結(jié)晶和相變兩個(gè)關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)過程。如圖2a所示，δ相鈣鈦礦的2H(100)、6H(101)和α相鈣鈦礦的q向量分別約為0.8 ?^-1、0.82 ?^-1和1.0 ?^-1。為了清晰地分析動(dòng)力學(xué)過程，研究者定義了兩個(gè)周期：(周期I)氯苯滴入后到α-相鈣鈦礦出現(xiàn)的時(shí)間，反映結(jié)晶速率；(II) α-相穩(wěn)定前的時(shí)間，反映了δ-向α-相轉(zhuǎn)變的速率。從原位GIWAXS結(jié)果中，研究者發(fā)現(xiàn)PSP的引入加速了結(jié)晶和相變過程。結(jié)合上一章的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)PSP有效地抑制了FA-Cs相偏析。相偏析的一個(gè)可能的動(dòng)力學(xué)原因是結(jié)晶和相變過程的緩慢。

圖3. 光電性質(zhì)

除了延緩相偏析外，PSP還具有實(shí)際的鈍化效果。利用穩(wěn)態(tài)(PL)和時(shí)間分辨(TRPL)光致發(fā)光技術(shù)對(duì)面外晶格失配引起的復(fù)合變化進(jìn)行了光學(xué)評(píng)價(jià)。在圖3a中，相對(duì)于參考膜，觀察到PSP膜的PL峰明顯更強(qiáng)。同時(shí)，經(jīng)過psp處理的薄膜的載流子壽命從491.7 ns延長(zhǎng)到6.6 ns(圖3b)。為了表征鈣鈦礦薄膜的陷阱密度，研究者進(jìn)行了熱導(dǎo)納光譜(TAS)。

在淺能級(jí)和深能級(jí)引入PSP后，阱態(tài)密度(tDOS)降低。淺圈閉可以歸因于均勻相分布，這將抑制空位的形成。同時(shí)，釋放空間晶格失配有利于穩(wěn)定八面體框架，從而積極減少與金屬相關(guān)的深度缺陷。研究者進(jìn)一步利用FA_0.95Cs_0.05PbI₃鈣鈦礦對(duì)晶格進(jìn)行建模，并計(jì)算缺陷形成能(DFE)(圖3c)。從圖3d可以看出，引入PSP后，一系列缺陷的DFE有所增加，尤其是Pb-和I-空位，這將導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)中缺陷密度更低，載流子壽命更長(zhǎng)。

圖4. 設(shè)備性能及穩(wěn)定性

冠軍裝置產(chǎn)生了顯著的PCE，高達(dá)26.09%/25.16%(反向/正向掃描方向)，而參考單元的PCE為24.62%/23.48%(圖4a)。相應(yīng)的穩(wěn)態(tài)功率輸出效率(SPO)分別為25.15%和23.72%。通過反向掃描和由獨(dú)立機(jī)構(gòu)認(rèn)證的穩(wěn)態(tài)輸出，非封裝設(shè)備的PCE認(rèn)證為25.8%和25.2%。冠軍裝置的FF超過85%，接近理論極限值(89.5%)的95%。

研究者將顯著的FF改進(jìn)歸功于改進(jìn)的電荷載流子提取，這也得到了n-i-p結(jié)構(gòu)效率提高的支持。開路電壓(V_OC)從1.145 V提高到1.164 V，這與降低的陷阱密度一致。短路電流密度(J_SC)大于26 mA cm^-2與從入射光子到電子轉(zhuǎn)換效率(IPCE)中提取的集成J_SC一致(圖4b)。使用一批包含16個(gè)個(gè)體的設(shè)備對(duì)每個(gè)設(shè)置進(jìn)行再現(xiàn)性評(píng)估。

研究者進(jìn)一步測(cè)試了在發(fā)光二極管(LED)模式下的太陽能電池。外部LED量子效率(EQE_EL)從7.1%提高到9.7%(圖4c)，其中發(fā)射峰位于820 nm左右。研究者制作了放大面積為1cm²的器件，效率從21.78%提高到23.64%(圖4d)。這種改善主要與增強(qiáng)的FF有關(guān)。另外還制作了具有典型高效鈣鈦礦配方的器件，以評(píng)估PSP策略的普遍性，盡管一些鈣鈦礦配方仍需要進(jìn)一步評(píng)估。

設(shè)備可靠性按照ISOS協(xié)議中規(guī)定的程序進(jìn)行評(píng)估。在氮?dú)鈿夥罩?，在最大功率點(diǎn)(MPP)連續(xù)跟蹤2500小時(shí)后，未封裝的PSP處理設(shè)備保留了92%的初始PCE。相比之下，在相同條件下，參考器件的PCE下降到其初始值的80%左右(圖4e)。濕熱實(shí)驗(yàn)采用封裝器件，在85℃、85%相對(duì)濕度(RH)的老化箱中進(jìn)行。經(jīng)過PSP處理的裝置在超過300小時(shí)后平均顯示出近90%的效率，而參考的初始PCE約為80%(圖4f)。在溫度循環(huán)可靠性方面，經(jīng)過300次循環(huán)后，封裝后的PSP處理裝置的初始PCE保留率為93%，而參考裝置的初始PCE保留率為67%。

總體來說，這些發(fā)現(xiàn)提供了對(duì)相分離的深入理解，并為加速鈣鈦礦光伏電池的商業(yè)化提出了一個(gè)有希望的策略。

參考文獻(xiàn)

Liang, Z., Zhang, Y., Xu, H.?et al.?Out-of-plane cations homogenise perovskite composition for solar cells.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06784-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06784-0

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/04/797a778d3a/

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