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多價離子的贗電容存儲，特別是Ca²⁺，在雜原子摻雜的碳納米材料中有望實現(xiàn)高能量和功率密度，但是目前還缺乏贗電容理論來合理設計鈣離子電池的材料。

在此，西安工業(yè)大學新能源科學與技術研究院潘洪革教授團隊聯(lián)合澳洲新南威爾士大學碳材料中心夏振海教授團隊通過理論和實驗相互證實首次提出了一種全新的贗電容理論，命名為“能級填充理論”。

基于此理論，從數(shù)學原理出發(fā)提出了精確的數(shù)學方程，在原子電子層面對贗電容型電極材料的設計給予指導；

此外，該工作還提出了一種新穎的本征描述符φ去指導單摻雜以及雙摻雜石墨烯鈣離子電池贗電容型負極材料的設計，并得到了實驗的證實；系統(tǒng)地闡明了提出的描述符φ的底層物理本質，即一種定量捕獲微觀層面復雜電子相互作用的一種媒介；

基于提出的能級填充理論和描述符的指導，提出了雜原子摻雜石墨烯鈣離子電池負極的兩步法設計策略并預言了良好負極材料的設計和性能將超越當前最好的鈣離子電池負極。

圖1. 理論模型

總之，該工作首次確立了一個通用的設計原則——超越Conway的贗電容理論。通過理論計算和實驗表征，描述了贗電容材料的電荷存儲機制。

此外，該工作分別建立了單摻雜和雙摻雜石墨烯負極的火山圖和反火山圖，并據(jù)此提出了兩種設計策略，以提高摻雜石墨烯負極的贗電容及Ca²⁺存儲，使其高于現(xiàn)有的Ca²⁺存儲負極材料。因此，該工作為贗電容型電極材料設計提供了實驗證實的理論指導。

圖2. 共摻雜石墨烯模型上的 Bader 電荷轉移

Highly Pseudocapacitive Storage Design Principles of Heteroatom-Doped Graphene Anode in Calcium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305610

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潘洪革/夏振海AFM：鈣離子電池雜原子摻雜石墨烯負極的高贗電容存儲設計原理

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