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AFM：基于拓撲化學自氮化實現(xiàn)的異質(zhì)結構用于可充鋰化硅-多硫化物全電池

基于金屬氮化物的異質(zhì)結構一直是鋰硫電池中有效的多硫化物介質(zhì)。盡管如此，迄今為止開發(fā)的這些異質(zhì)結構主要依賴于以腐蝕性NH₃或合成含氮試劑作為氮源的高溫氨化，這會帶來潛在的環(huán)境危害和其他技術挑戰(zhàn)。

四川大學吳昊教授、郭俊凌教授、張云教授設計了一種由天然結構蛋白質(zhì)衍生的具有內(nèi)置TiN/TiO₂異質(zhì)結構的多腔碳納米纖維宿主結構，以用于高性能鋰多硫化物電池和先進的鋰化多硫化硅全電池。

TiN/TiO₂異質(zhì)結構是在天然富氮生物前體熱解時在碳納米纖維中自發(fā)產(chǎn)生的，伴隨著熱誘導的拓撲化學自氮化，無需任何額外的氮源。實驗結果結合理論計算表明，自氮化生成的TiN/TiO₂異質(zhì)結構不僅有效提高了多硫化物的捕獲能力，而且為多硫化物轉化提供了具有豐富催化活性位點的極性異質(zhì)界面。此外，具有有序腔室狀內(nèi)部空間、大比表面積和高電導率的多孔碳納米纖維主體基質(zhì)有利于液態(tài)多硫化鋰的注入和空間容納，同時確保電池可以在貧電解質(zhì)下工作。

基于TiN/TiO2-MCF的鋰多硫化物電池顯示出高放電容量（1406 mAh g^–1在 0.1 C)、出色的倍率性能（5 C時為692 mAh g^–1）和長循環(huán)穩(wěn)定性（500次循環(huán)中每循環(huán)0.023%的超低容量衰減）。此外，在貧電解質(zhì)條件 (3 μL mg^–1 ) 下，實現(xiàn)了接近6 mAh cm^–2的高面積容量和5.8 mg cm^–2的高S負載。更重要的是，配置有鋰化硅負極和多硫化物正極的全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的可充電特性，如高倍率充/放電（高達5 C）、良好的循環(huán)壽命（500次循環(huán)）、恒定的庫侖效率（98.5%以上）和高重量能量密度（588 Wh kg^–1）。

圖1 制備及表征

圖2 基于鋰化硅負極和多硫化物正極全電池的性能

A Heterostructure-In-Built Multichambered Host Architecture Enabled by Topochemical Self-Nitridation for Rechargeable Lithiated Silicon-Polysulfide Full Battery. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103456

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