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陸盈盈ACS Energy Lett.：定制電解液通過界面保護(hù)實(shí)現(xiàn)實(shí)用的鋰硫電池

具有“固相”機(jī)制的硫正極，硫化聚丙烯腈(SPAN)，為L(zhǎng)i-S全電池找到了一條新途徑來協(xié)調(diào)能量密度和循環(huán)性之間的矛盾。

不幸的是，SPAN正極的優(yōu)越性僅在碳酸酯基電解液中得到支持（穩(wěn)定循環(huán)超過500次），而多硫化物的溶解仍然存在于醚類電解液中，從而顯示出快速的容量衰減（100次循環(huán)中容量損失70%）。設(shè)計(jì)合適的電解液有望通過定制電極/電解質(zhì)界面來穩(wěn)定Li-SPAN全電池。

浙江大學(xué)陸盈盈等人通過界面分析證明了環(huán)狀碳酸酯在將SPAN從醚類電解液中的“固-液”機(jī)制轉(zhuǎn)化為“固相”機(jī)制中的作用。

研究發(fā)現(xiàn)，由環(huán)狀碳酸酯衍生的共形聚碳酸酯CEI在消除致命穿梭效應(yīng)方面發(fā)揮關(guān)鍵作用，從而保護(hù)SPAN的“固相”機(jī)制。定制的電解液還誘導(dǎo)了雙層SEI，其具有增強(qiáng)的Li⁺ 傳輸和機(jī)械強(qiáng)度，從而可與超薄鋰負(fù)極具有較好的兼容性。

結(jié)果，由高容量SPAN正極（4.08 mAh cm^-2）和1.2倍過量鋰負(fù)極組成實(shí)用的Li-SPAN軟包電池，可實(shí)現(xiàn) 615 Wh L^-1的體積能量密度，并且循環(huán)壽命至少是傳統(tǒng)的碳酸酯電解液的7倍，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的Li-S軟包電池。

圖1 SPAN正極在不同電解液中的電化學(xué)行為

圖2 CEI的化學(xué)成分

Tailored Electrolytes Enabling Practical Lithium–Sulfur Full Batteries via Interfacial Protection. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01091

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