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AFM: Li缺陷引起的P2型鈉離子電池正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性研究

改善鈉離子電池中層狀氧化物電極性能的一種已知策略是用鋰部分取代過渡金屬。在脫鈉/嵌鈉過程中，鋰在穩(wěn)定過程中的作用仍不清楚，值得更詳細(xì)地了解鋰作為替代元素的有益效果。

在此，德國于利希研究中心Payam Kaghazchi和柏林洪堡大學(xué)Philipp Adelhelm教授等人闡明了鋰對化合物Na_0.67Mn_0.6Ni_0.2Li_0.2O₂ (MNL)的有益作用。與電化學(xué)研究相結(jié)合，作者使用固態(tài)核磁共振，操作XRD和密度泛函理論(DFT)進(jìn)行電子和原子結(jié)構(gòu)的研究。

對于所合成的材料，Li位于鈉和過渡金屬氧化物(TMO)層中，脫鈉導(dǎo)致晶格內(nèi)鋰離子的再分布。在充電過程中，Na層中的鋰離子首先遷移到 TMO層，然后在低Na含量下沿相反路徑回遷。

圖1. MNL電極的電化學(xué)特性

充放電過程中晶格參數(shù)變化不大，表明P2結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。這導(dǎo)致了固溶體類型的存儲(chǔ)機(jī)制（傾斜電壓剖面），因此具有出色的循環(huán)壽命，100次循環(huán)后容量為 110 mAh g^-1。

相比之下，無鋰成分Na_0.67Mn_0.6Ni_0.4O₂和Na_0.67Mn_0.8Ni_0.2O₂顯示出相變和階梯電位分布。DFT結(jié)果表明，高容量主要來源于Ni³⁺/Ni⁴⁺和O^2-/O^2-δ的氧化還原過程，但也不能排除Mn⁴⁺/Mn⁵⁺對容量的貢獻(xiàn)。

圖2. DFT計(jì)算結(jié)果

Structural Aspects of P2-Type Na_0.67Mn_0.6Ni_0.2Li_0.2O₂ (MNL) Stabilization by Lithium Defects as a Cathode Material for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials. 2021. DOI: 10.1002/adfm.202102939

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