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影響循環(huán)性能和熱性能的體積、表面和界面不穩(wěn)定性是具有高鎳含量的高能量密度 LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂ (NMC)正極的主要挑戰(zhàn)。一般認(rèn)為，隨著Ni含量的增加，不穩(wěn)定性和性能損失呈指數(shù)級加劇。

與這種普遍看法不同，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人證明在相同程度的脫鋰（充電）條件下，具有較高Ni含量的NMC正極可能比“低 Ni”正極具有更好的整體穩(wěn)定性。

作者使用兩個具有代表性的正極 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂和LiNiO₂，系統(tǒng)研究了它們在控制相同脫鋰程度的情況下的穩(wěn)定性。電化學(xué)測試表明，在相同的脫鋰狀態(tài)下，LiNiO₂表現(xiàn)出比LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂更好的循環(huán)性能。

圖1. 100 次循環(huán)后LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂和LiNiO₂的表面結(jié)構(gòu)

全面的結(jié)構(gòu)和界面研究表明，LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂較差的循環(huán)性主要是由于寄生反應(yīng)加劇造成的，在決定循環(huán)性方面，界面穩(wěn)定性可能比晶格穩(wěn)定性更重要。此外，LiNiO₂具有與LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂相似或更好的熱性能。

結(jié)果表明，NMC正極的穩(wěn)定性與脫鋰狀態(tài)的程度（而不是Ni含量）有很強(qiáng)的相關(guān)性，本文強(qiáng)調(diào)了重新評估Ni含量以及結(jié)構(gòu)和相間調(diào)整對NMC正極穩(wěn)定性真正影響的重要性。

圖2. LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂和LiNiO₂在相同脫鋰度下的熱性能評價(jià)

Unveiling the Stabilities of Nickel-Based Layered Oxide Cathodes at an Identical Degree of Delithiation in Lithium-Based Batteries. Advanced Materials. 2021. DOI: 10.1002/adma.202100804

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AM: 揭示鎳基層狀氧化物正極在鋰基電池脫鋰程度相同時的穩(wěn)定性

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