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孫學(xué)良/Tsun-Kong/莫一飛AEM：由雙鹵素固體電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)的先進(jìn)高壓全固態(tài)鋰離子電池

具有高負(fù)極（氧化）穩(wěn)定性的固態(tài)電解質(zhì)（SE）對(duì)于實(shí)現(xiàn)在高電壓下運(yùn)行的全固態(tài)鋰離子電池（ASSLIB）至關(guān)重要。到目前為止，基于鹵化物的SEs因其與正極的兼容性和高離子電導(dǎo)率而成為最有前途的候選者之一。然而，開發(fā)的氯化物和溴化物SE仍然表現(xiàn)出有限的電化學(xué)穩(wěn)定性，不足以用于超高壓操作。

基于此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良、Tsun-Kong Sham教授與美國(guó)馬里蘭大學(xué)莫一飛教授等人合作設(shè)計(jì)了雙鹵素鋰離子導(dǎo)體Li₃InCl_4.8F_1.2，F(xiàn)被證明可以選擇性地占據(jù)固體超離子導(dǎo)體 (Li₃InCl₆) 中的特定晶格位點(diǎn)，以形成新的雙鹵素固體電解質(zhì) (DHSE)。隨著F的摻入，Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質(zhì)變得致密并保持超過10^-4 S cm^-1的室溫離子電導(dǎo)率。此外，Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質(zhì)表現(xiàn)出超過6 V（相對(duì)于 Li/Li⁺）的實(shí)用正極極限，這可以實(shí)現(xiàn)具有良好循環(huán)的高壓 ASSLIB。

圖1. 使用Li₃InCl_4.8F_1.2和Li₃InCl₆正極SE的全電池的電化學(xué)性能

結(jié)合光譜、計(jì)算和電化學(xué)表征，確定原位生成了富含F(xiàn)的鈍化正極-電解質(zhì)界面 (CEI)，從而擴(kuò)大了Li₃InCl_4.8F_1.2固體電解質(zhì)的電化學(xué)窗口并防止在正極發(fā)生有害的界面反應(yīng)。這項(xiàng)工作為具有高氧化穩(wěn)定性的快速鋰離子導(dǎo)體提供了一種新的設(shè)計(jì)策略，并在高壓 ASSLIBs中顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

圖2. 正極復(fù)合材料在循環(huán)后的同步加速器光譜分析

Advanced High-Voltage All-Solid-State Li-Ion Batteries Enabled by a Dual-Halogen Solid Electrolyte. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100836

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