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全固態(tài)電解質(zhì)為高能量密度鋰金屬電池（LMB）的安全運(yùn)行提供了保障。然而，低離子電導(dǎo)率以及鋰負(fù)極和電解質(zhì)之間巨大的界面阻抗是阻礙其快速發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用，特別是限制了它們?cè)谑覝叵碌倪\(yùn)行。離子液體（IL）的引入有望解決上述問(wèn)題。然而，涉及IL的固態(tài)電解質(zhì)對(duì)鋰枝晶抑制的影響尚未明確揭示，仍需要深入評(píng)估。

南京郵電大學(xué)馬延文、謝燕楠等人報(bào)道了一種在鋰負(fù)極上原位形成的富含LiF的固體電解質(zhì)中間相(SEI)，它由IL和Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃組成的電解質(zhì)的還原分解產(chǎn)生的。

南郵馬延文/謝燕楠Nano Energy：可溶液處理的高性能聚合物/陶瓷/離子液體電解質(zhì)

首次揭示了基于IL的固態(tài)電解質(zhì)在鋰金屬上形成SEI的機(jī)制。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究的結(jié)合表明，Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃的存在促進(jìn)了IL中氟陰離子的釋放，通過(guò)游離氟陰離子的還原分解原位生成具有高含量LiF的SEI層。

由于Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃的高機(jī)械模量，采用該復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)(SSCE)的對(duì)稱 Li|Li電池在0.1 mA cm-²時(shí)表現(xiàn)出極其穩(wěn)定的鋰沉積/剝離行為超過(guò)2700小時(shí)，并伴有50 mV的小極化電壓。

圖1 SEI的XPS表征

此外，基于SSCE的組裝固態(tài)Li/LiFePO₄電池可以在室溫下穩(wěn)定運(yùn)行196次循環(huán)，容量保持率為90.7%。這些結(jié)果為SSCE的設(shè)計(jì)和高性能室溫固態(tài)LMB的實(shí)現(xiàn)提供了有希望的見解。

圖2 全電池性能

A high-performance, solution-processable polymer/ceramic/ionic liquid electrolyte for room temperature solid-state Li metal batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106351

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