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成果展示

一氧化碳（CO）的電催化轉(zhuǎn)化技術(shù)作為串聯(lián)CO₂電解的關(guān)鍵組件正在得到積極的發(fā)展。為了提高多碳產(chǎn)物的選擇性，研究人員一直致力于設(shè)計CO還原電催化劑，但是很少有工作集中在對CO電解商業(yè)化至關(guān)重要的其他性能參數(shù)上，例如液體產(chǎn)品濃度和純度。基于此，美國特拉華大學焦鋒教授（通訊作者）等人報道了一種內(nèi)部耦合純化策略，以顯著提高CO電解中的乙酸鹽濃度和純度。

該策略是基于Cu陰極催化劑、Ni-Fe陽極催化劑和陰離子交換膜（anion exchange membrane, AEM）的CO電解槽，利用具有高乙醇滲透性的堿性穩(wěn)定AEM和選擇性乙醇部分氧化陽極來控制CO還原產(chǎn)品流。作者展示了CO電解槽在200?mA?cm^-2的電流密度和< 2.3 V的全電池電壓下穩(wěn)定連續(xù)運行120 h，連續(xù)產(chǎn)生純度為97.7%的1.9 M乙酸鹽產(chǎn)品流。通過調(diào)整反應(yīng)條件，進一步將乙酸鹽產(chǎn)品流提高到7.6 M的濃度，純度>99%。此外，技術(shù)經(jīng)濟分析表明，高度濃縮的液體產(chǎn)品流對于降低產(chǎn)品分離的能耗至關(guān)重要。

背景介紹

電化學CO₂還原（eCO₂R）使用CO₂作為原料以生產(chǎn)各種增值化學品，并使用電力作為唯一能源。然而，直接eCO₂R在堿性條件下會形成不需要的碳酸鹽、能量效率低以及單程CO₂轉(zhuǎn)化為所需產(chǎn)品的轉(zhuǎn)化率低。通過使用改進的材料和反應(yīng)器設(shè)計，在直接eCO₂R中克服這些問題已取得了進展。一是兩步串聯(lián)電解：CO₂首先通過電化學方式轉(zhuǎn)化為CO，然后通過電化學CO還原（eCOR）進行后續(xù)轉(zhuǎn)化。eCOR可以在較低的電池電壓下實現(xiàn)對所需多碳（C₂₊）產(chǎn)品的高轉(zhuǎn)化率，也可在堿性環(huán)境中進行且不會形成任何碳酸鹽。

在Cu催化的COR中觀察到四種主要C₂₊產(chǎn)品，分別是乙烯、乙醇、正丙醇和乙酸鹽。然而，已報道的大多數(shù)研究并未生產(chǎn)出高濃度或純度的所需產(chǎn)品，并且經(jīng)常受到低的CO轉(zhuǎn)化率困擾。濃縮的產(chǎn)品流（尤其是液體產(chǎn)物）對于最大限度地降低與產(chǎn)品分離和電解質(zhì)回收相關(guān)的成本非?？扇。呛苌僖姷礁邼舛鹊囊后w產(chǎn)品來自傳統(tǒng)的CO電解槽。此外，在eCOR和eCO₂R中，大多數(shù)膜電極組件（MEA）研究都集中在陰極催化劑的工程、催化劑-膜界面的調(diào)整和電池設(shè)計的改進，很少有報道離子在膜和陽極電催化劑上的傳輸對CO電解槽整體性能的影響。

圖文詳情

圖1. eCOR生產(chǎn)濃縮乙酸鹽流

圖2.醇的部分氧化對選擇性的陽極影響

圖3.膜交叉率對eCOR選擇性的影響

圖4.評估再循環(huán)乙酸鹽生產(chǎn)的技術(shù)經(jīng)濟性

總結(jié)

總之，作者提出了一種內(nèi)部耦合的CO電解純化策略，以生產(chǎn)高純度、濃縮的乙酸鹽產(chǎn)品流。通過在CO電解槽中加入選擇性乙酸部分氧化陽極和可滲透酒精的陰離子交換膜，從陰極快速轉(zhuǎn)移乙醇產(chǎn)品以及在陽極進行乙醇部分氧化，顯著提高乙酸鹽的選擇性。在最佳條件下，得到濃度為7.6 M、純度>97%的乙酸鹽產(chǎn)品流。根據(jù)技術(shù)經(jīng)濟分析，需要至少5 ?M乙酸鹽的濃縮液體產(chǎn)品流，以最大限度地降低分離成本。該發(fā)現(xiàn)可能會激發(fā)對先進膜材料和陽極電催化劑的合理設(shè)計研究，針對CO₂/CO電解技術(shù)和策略，以實現(xiàn)高濃度產(chǎn)品流，尤其是液體產(chǎn)品。

文獻信息

Enhancing acetate selectivity by coupling anodic oxidation to carbon monoxide electroreduction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00828-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00828-w.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/02/93440aa40c/

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