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莊林&王功偉等，最新Nature Energy！

成果展示

許多正在開(kāi)發(fā)的CO₂電解槽使用液體電解質(zhì)（例如KOH溶液），但使用固態(tài)聚合物電解質(zhì)原則上可以提高效率并實(shí)現(xiàn)CO₂和純水的共電解，避免腐蝕和電解質(zhì)消耗問(wèn)題。然而，這些系統(tǒng)中的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)是如何促進(jìn)生成多碳分子（乙烯等），這通常需要強(qiáng)堿性環(huán)境。

基于此，武漢大學(xué)莊林教授和王功偉副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種使用雙功能離聚物（bifunctional ionomer）作為聚合物電解質(zhì)，其不僅具有離子導(dǎo)電性，而且還可以在催化劑-電解質(zhì)界面激活CO₂并有利于乙烯合成，同時(shí)在純水中運(yùn)行。

具體而言，作者使用在聚合物鏈中含有羰基的季銨聚醚醚酮（quaternary ammonia poly(ether ether ketone), QAPEEK）作為雙功能電解質(zhì)。在使用CO₂和純水運(yùn)行的電解槽中，在電壓低至3.73 V時(shí)，其總電流密度為1000?mA?cm^-2。此外，在電壓為3.54 V下，以420 mA cm^-2的工業(yè)規(guī)模局部電流密度生產(chǎn)乙烯，而沒(méi)有任何電解質(zhì)消耗。該研究進(jìn)展代表著向CO₂轉(zhuǎn)化和無(wú)需石油生產(chǎn)乙烯的實(shí)用技術(shù)邁進(jìn)了一步。

背景介紹

電化學(xué)CO₂還原通過(guò)直接使用綠色電力將CO₂轉(zhuǎn)化為液體燃料或重要的工業(yè)原料（乙醇、乙烯等），但是如何以工業(yè)規(guī)模的電流密度生產(chǎn)高選擇性和低電能輸入的高價(jià)值產(chǎn)品還面臨著挑戰(zhàn)。

目前，在工業(yè)規(guī)模的電流密度下電化學(xué)還原CO₂，必須使用氣體擴(kuò)散電極（GDEs）以克服CO₂在溶液中的低溶解度。同時(shí)，用于CO₂還原的GDEs可用于流通池或膜電極組件（MEA）結(jié)構(gòu)。在文獻(xiàn)中更常采用流通池設(shè)計(jì)，其中GDE能夠提供高達(dá)1000?mA?cm^-2的高電流密度，但是流通池中必須存在較大的陰極-陽(yáng)極間隙（通常幾到幾十毫米），導(dǎo)致高歐姆降而浪費(fèi)電能。

此外，流動(dòng)電解液通常為濃KOH溶液，不僅會(huì)帶來(lái)嚴(yán)重的腐蝕問(wèn)題，而且會(huì)與CO₂反應(yīng)不斷消耗。因此，必須定期更新或更換電解液，需要額外的能源和成本。溶解度低的碳酸鹽產(chǎn)物（K₂CO₃/KHCO₃）很容易結(jié)晶出來(lái)，破壞GDE的防水性，導(dǎo)致電池的致命降解。

目前，堿性聚合物電解質(zhì)（APEs）等聚合物電解質(zhì)可將MEA配置中的陰極-陽(yáng)極間隙最小化到小于幾十微米，從而顯著降低內(nèi)部歐姆損耗，提高能量轉(zhuǎn)換效率，尤其是在高電流密度下運(yùn)行時(shí)。

事實(shí)上，幾乎所有基于MEA的CO₂還原電解槽仍然依賴注入液體電解質(zhì)，可能是因?yàn)樗梢栽贕DE中產(chǎn)生較大的電極-電解質(zhì)界面，并利用堿金屬陽(yáng)離子對(duì)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）的促進(jìn)作用。將APEs與純水一起使用，即避免使用任何液體電解質(zhì)，是一種很有前途的解決方案。APEs含有OH^–可以提供堿性環(huán)境，同時(shí)APEs內(nèi)部沒(méi)有用于碳酸鹽結(jié)晶的游離陽(yáng)離子（官能團(tuán)-NR₃⁺連接在聚合物鏈上）。

然而，目前很少報(bào)道使用純水運(yùn)行的MEA電解槽，主要是因?yàn)檫@種APEs或純水裝置很難維持有利 CO₂RR的強(qiáng)堿性環(huán)境，特別是有利于乙烯生產(chǎn)。此外，基于APE的GDEs的設(shè)計(jì)和優(yōu)化相對(duì)復(fù)雜，專門(mén)用于CO₂轉(zhuǎn)化的GDEs內(nèi)部的APEs（即離聚物）尚未見(jiàn)報(bào)道。

圖文詳情

圖1.帶有0.1?M KHCO₃陽(yáng)極液的MEA電解槽

圖2. MEA電解槽利用純水運(yùn)行

圖3. Cu表面離子聚合物涂層對(duì)CO₂RR的影響

圖4. QAPEEK的協(xié)同催化機(jī)理

圖5.具有Cu離子聚合物GDEs的MEA電解槽

圖6.使用多孔Cu-QAPEEK GDE的MEA電解槽

小結(jié)

在電化學(xué)技術(shù)中，利用聚合物電解質(zhì)代替液體電解質(zhì)成為主流，因?yàn)槠淇梢詷O大簡(jiǎn)化器件結(jié)構(gòu)和管理，并提高能量/功率效率。其中，使用離聚物（即應(yīng)用在電極內(nèi)部的APE）具有雙功能，不僅具有離子導(dǎo)電性，而且能夠激活CO₂并干擾CO₂還原的反應(yīng)途徑。QAPEEK離聚物是一種有效的選擇，即使在沒(méi)有強(qiáng)堿性環(huán)境的情況下，乙烯的選擇性也可以提高到50%。將QAPEEK離聚物浸漬到多孔Cu陰極中，CO₂/純水共電解槽可以在3.54? V的低電壓下提供高達(dá)420?mA?cm^-2的工業(yè)級(jí)C₂H₄局部電流密度，并且無(wú)需使用任何液體電解質(zhì)。

文獻(xiàn)信息

Bifunctional ionomers for efficient co-electrolysis of CO₂ and pure water towards ethylene production at industrial-scale current densities. Nature Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-022-01092-9.

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01092-9.

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