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1. Adv. Sci.：面向極端溫度應用的鋰金屬電池電解質(zhì)設計

電池日報，8篇頂刊：Adv. Sci.、AEM、Nano Today、AFM、EnSM等成果合集！

由于鋰金屬的高理論容量和低還原電位，基于鋰金屬負極的電池（LBs）在社會上的需求量很大。預計它們將在性能關鍵領域（包括電動汽車、電網(wǎng)存儲、空間和海上車輛運營）得到越來越多的部署。不幸的是，當LBs在極端溫度條件下運行時，鋰離子化學不能達到最佳性能，無法實現(xiàn)競爭性能。

加拿大滑鐵盧大學陳忠偉、華南師范大學王新等人簡要概述了開發(fā)低溫(<0 °C) 和高溫(>60 °C)運行的LBs面臨的挑戰(zhàn)，并介紹了LBs的電解質(zhì)設計策略，包括鋰鹽改性、溶劑化結(jié)構(gòu)優(yōu)化、添加劑引入和固態(tài)電解質(zhì)利用。

具體地，對鋰金屬電池（LMBs）、鋰硫電池（Li-S）和鋰氧電池（Li-O₂）在低溫和高溫下的應用前景進行了評價。這三種化學作為典型的例子用以闡述如何克服傳統(tǒng)的低溫電荷轉(zhuǎn)移阻力和高溫副反應。

最后，為極端溫度電解液的未來發(fā)展提供了有意義的視角，并指出電解液設計向?qū)嶋H應用的研究方向。

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圖1. 助溶劑改性電解液低溫性能

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圖2. 優(yōu)化陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)

Electrolyte Design for Lithium Metal Anode-Based Batteries Toward Extreme Temperature Application. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101051

2. AEM：織物型鋰離子電池負極實現(xiàn)高比容量和高倍率性能

同時實現(xiàn)高儲能性能和快速倍率能力是電池技術(shù)中最關鍵的挑戰(zhàn)之一。

韓國高麗大學Jinhan Cho、大邱慶北科學技術(shù)學院Yongmin Ko、美國佐治亞理工學院Seung Woo Lee等人報道了一種具有顯著比容量和高倍率能力的高性能織物正極，它通過界面相互作用介導的組裝，可以直接橋接織物和導電材料之間以及導電材料和活性材料之間存在的所有界面，最大限度地減少不必要的絕緣有機物。

首先，將胺(NH₂)和羧酸(COOH)官能化的多壁碳納米管(MWNT)交替逐層地(LbL)組裝到纖維素紡織品上，以使用氫鍵相互作用制備導電紡織品。二油酰胺穩(wěn)定的LiFePO₄納米粒子（DA-LFP-NPs）在有機介質(zhì)中具有高結(jié)晶度和高分散穩(wěn)定性。DA-LFP-NPs通過LFP-NPs表面結(jié)合的天然DA配體和MWNTs的NH₂基團之間的配體置換，與MWNT-NH₂連續(xù)LbL組裝到導電織物上。在這種情況下，35 nm大小的LFP-NPs 密集且均勻地吸附到紡織品的所有區(qū)域，此外，它們的面容量根據(jù)沉積數(shù)量增加，而不會顯著損失電荷轉(zhuǎn)移動力學。

結(jié)果，紡織電極在0.1 C下實現(xiàn)了2.9 mAh cm^-2的高面容量（即面負載為15.2 mg cm^-2 時為191 mAh g^-1），并具有高倍率性能，遠遠超過傳統(tǒng)漿料涂覆電極的性能。重要的是，該紡織電極還具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，通過簡單折疊能夠?qū)⒚娣e容量進一步增加至 8.3 mAh cm^-2（對于45.9 mg cm ^-2at 0.1 C)，而不會顯著損失比容量和倍率性能。

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圖1. 制備示意圖

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圖2. 電化學性能

Textile-Type Lithium-Ion Battery Cathode Enabling High Specific/Areal Capacities and High Rate Capability through Ligand Replacement Reaction-Mediated Assembly. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101631

3. Nano Today：用于能量存儲和轉(zhuǎn)換的尖端富磷金屬磷化物

開發(fā)具有成本效益的高性能電化學材料對于促進清潔能源存儲和轉(zhuǎn)換非常重要。最近，富磷（P-rich）金屬磷化物（MPs）因其在鋰離子電池（LIBs）、鈉離子電池（SIBs）、析氫反應（HER）、析氧反應（OER）和太陽能電池（SCs）等方面的顯著優(yōu)勢而成為儲能和能量轉(zhuǎn)換領域的前沿材料。

哈爾濱工程大學劉志亮、楊飄萍、北京大學鄭捷等人從典型結(jié)構(gòu)、主要合成方法和多樣化的先進應用等方面總結(jié)了富磷MPs在儲能和轉(zhuǎn)換方面的最新進展。

首先總結(jié)了富磷MPs的典型結(jié)構(gòu)特征和合成策略。然后，將富磷MPs分為三類，包括非貴金屬過渡金屬磷化物（TMPs）、貴金屬MPs和主族MPs。對于每種類型，作者描述了用于LIBs/SIBs、電催化HER/OER、光催化和光電催化HER或 SCs的相應富磷材料的主要進展和優(yōu)勢。

深入討論了相應的電化學反應機理、組成/結(jié)構(gòu)設計和富磷MPs的預期性能，以提供對理論-組成/結(jié)構(gòu)-性能關系的深刻見解，并揭示優(yōu)異電化學性能背后的原因。最后，強調(diào)了幾個潛在的挑戰(zhàn)和鼓舞人心的前景，為富磷MPs的未來研究和應用提供指導。

圖1. 四種典型的富P MPs晶體結(jié)構(gòu)：（a）CuP₂，（b）IrP₂，（c）CoP₃和（d）GeP₅

圖2. 紅磷、NaH₂PO₂、TOP、PCl₃和植酸等不同磷源的富磷MPs的合成方法示意圖

The cutting-edge phosphorus-rich metal phosphides for energy storage and conversion. Nano Today 2021. DOI: 10.1016/j.nantod.2021.101245

4. Nano Today：超薄Co-Bi納米片電催化劑調(diào)節(jié)鋰硫電池中的多硫化物中間體

硫的差導電性、緩慢的反應動力學和多硫化物的穿梭阻礙了鋰硫（Li-S）電池的實際應用。液態(tài)多硫化物中間體，將硫與Li₂S的電化學反應連接起來，對電池性能起著決定性作用。

山東大學徐立強、趙明文等人首次報道了在還原氧化石墨烯（Co-Bi/rGO）復合材料上緊密生長的Co-Bi納米片，以調(diào)節(jié)多硫化物中間體。

Co-Bi/rGO宿主具有以下五點有利于高性能Li-S電池的優(yōu)點：(1)活化的Co-Bi納米片不僅可以化學結(jié)合多硫化物，同時還可以促進多硫化物的氧化還原；(2)rGO作為導電骨架提供快速電子通路；(3)獨特的二維結(jié)構(gòu)使豐富的化學吸附位點暴露于多硫化物；(4)高表面積和多孔結(jié)構(gòu)確保硫的均勻分布和大的可及氧化還原面積；(5)Co-Bi和rGO的緊密結(jié)合保證了多硫化物的順利捕獲-擴散以促進氧化還原動力學。

因此，Co-Bi/rGO-S 正極在0.2 C下可提供1334 mAh g^-1的高容量、高達8 C的的倍率性能、在1 C下超過500次循環(huán)的出色循環(huán)穩(wěn)定性以及8.3 mAh cm^-2的顯著面容量。來自理論計算的化學結(jié)合強度、吉布斯自由能和過渡態(tài)的能壘為 Co-Bi對多硫化物的調(diào)節(jié)提供了深入的了解。

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圖1. Co-Bi/rGO對多硫化物的調(diào)節(jié)

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圖2. 電化學性能

Regulating polysulfide intermediates by ultrathin Co-Bi nanosheet electrocatalyst in lithium?sulfur batteries. Nano Today 2021. DOI: 10.1016/j.nantod.2021.101246

5. AFM：局部強溶劑化電解液平衡Li-O₂電池的容量和循環(huán)壽命

Li-O₂電池具有超高理論能量密度，是一種具有很有前景的儲能裝置。然而，在實踐中，它們表現(xiàn)出嚴重的容量衰減和有限的循環(huán)壽命，這意味著迫切需要更合適的電解液。

北京理工大學陳人杰、陳南等人采用DMSO作為強溶劑（高施主數(shù)）、四乙二醇二甲醚（TEGDME）作為弱溶劑（低施主數(shù)）及LiTFSI為鋰鹽，制備了一種局部強溶劑化效應電解液（LSSE）。

研究發(fā)現(xiàn)，具有高施主數(shù)的溶劑優(yōu)先與Li⁺形成強溶劑化結(jié)構(gòu)，而低施主數(shù)溶劑的加入不會破壞這種溶劑化結(jié)構(gòu)。LSSE通過結(jié)合高施主數(shù)溶劑的溶解能力和低施主數(shù)溶劑的穩(wěn)定性來提供高容量。共溶劑還改善了電解液的潤濕性能，并可以誘導電池放電反應向溶劑化機制進行。此外，LSSE中產(chǎn)生的放電反應產(chǎn)物呈大顆粒形式，不會堵塞正極的孔隙。

結(jié)果，當優(yōu)化的電解液用于Li-O₂電池時，可實現(xiàn)高放電容量和良好的循環(huán)性能。優(yōu)化的電解液抑制了電池內(nèi)的副反應，并促進了鋰負極表面穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面膜的形成。這項工作為設計高性能電解液以提高Li-O₂電池的容量和循環(huán)壽命開辟了一條新途徑。

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圖1. 電解液表征

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圖2. 電化學性能

Local Strong Solvation Electrolyte Trade-Off between Capacity and Cycle Life of Li-O₂ Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202101831

6. AFM：磷酸鋰官能化聚合物涂層實現(xiàn)NCM811優(yōu)異的室溫和高溫性能

高能富鎳鋰過渡金屬氧化物，如Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂(NCM811)是下一代鋰電池的有吸引力的正極材料。然而，儲存期間對潮濕空氣的高敏感性以及與普通有機電解液的高反應性，尤其是在高溫下，阻礙了它們的商業(yè)應用。

德國赫爾姆霍茲研究所Dominic Bresser、Stefano Passerini、法國格勒諾布爾-阿爾卑斯大學Cristina Iojoiu等人報道了一種有效的策略，即通過用磷酸鋰官能化聚芳醚砜涂覆NCM811顆粒來克服這些問題。

這種涂層通過抑制儲存和加工時與潮濕空氣（即H₂O和CO₂）以及循環(huán)時與電解液（尤其是在高溫下）的有害副反應，解決了富鎳NCM最具挑戰(zhàn)性的問題，即循環(huán)穩(wěn)定性差和熱穩(wěn)定性低。

因此，涂覆的NCM811基正極在室溫以及在高達60℃的高溫（非涂覆NCM811電極迅速失效的溫度）下顯示出優(yōu)異的庫侖效率和循環(huán)穩(wěn)定性，這是由于形成了具有增強的鋰離子傳輸動力學和良好保留的層狀晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定正極電解質(zhì)界面。這些結(jié)果使得提出的涂層策略普遍適用于高性能鋰電池正極。

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圖1. 材料表征

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圖2. 40°C和60°C下的電化學性能

Lithium Phosphonate Functionalized Polymer Coating for High-Energy Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂ with Superior Performance at Ambient and Elevated Temperatures. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105343

7. EnSM：不燃電解液中原位形成穩(wěn)定的界面層助力高性能金屬鈉負極

鈉金屬電池（SMBs）由于其能量密度高、成本低和資源豐富，在大規(guī)模儲能系統(tǒng)中具有巨大的應用潛力。然而，SMBs面臨著具有挑戰(zhàn)性的問題，例如低可逆性和沉積/剝離過程中的枝晶生長。

西湖大學文燎勇、澳大利亞臥龍崗大學Chao Wu等人報道了一種采用氟代碳酸亞乙酯(FEC)和1,3,2-二氧雜硫雜環(huán)戊烷2,2-二氧化物 (DTD) 的不可燃電解液。

該電解液可以原位生成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，有效抑制副反應，并防止枝晶生長。這歸因于SEI層多組分的協(xié)同作用，包括含硫化合物（Na₂S、Na₂SO₃和有機含硫鹽）、NaF 和磷酸鹽 (Na3PO4)。

此外，DTD添加劑顯著提高了SEI層的穩(wěn)定性和完整性，這不僅使無枝晶的Na沉積/剝離在250次循環(huán)中的平均CE高達93.4%，而且使Na||Na對稱電池在1 mAh cm^-2下穩(wěn)定超過1350小時，甚至在5 mAh cm^-2下穩(wěn)定超過720小時。

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圖1. Na||Al電池和Na||Na對稱電池的電化學性能

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圖2. SEI層的XPS表征及示意圖

An In-Situ Formed Stable Interface Layer for High-Performance Sodium Metal Anode in A Non-Flammable Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.012

8. EnSM：為長壽命鋰金屬負極定制蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)

由于鋰（Li）枝晶的不可控生長，可充鋰金屬電池（LMB）面臨著安全性和壽命短的問題。富含多種極性基團的天然生物分子可能具有高親鋰性，顯示出抑制枝晶生長的潛力。然而，除了化學成分外，它們與自然界的結(jié)構(gòu)差異對其功能也產(chǎn)生了顯著的影響，這一點目前還沒有研究。

美國華盛頓州立大學Wei-Hong Zhong、北京化工大學Jin Liu等人通過實驗和分子模擬，發(fā)現(xiàn)了一種消除鋰枝晶的天然材料，即玉米醇溶蛋白（Zein），并通過調(diào)整其結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)長壽命鋰負極，成功地增強了其枝晶抑制能力。

通過使用強力變性劑將緊密的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)徹底展開和打開得到了一種“強消除配置”（SRC-Zein）。與折疊的蛋白質(zhì)相比，通過SRC-Zein對隔膜進行改性可更有效地抑制鋰枝晶，并且產(chǎn)生更出色的電解液潤濕性、更高的離子電導率 (2.0 mS/cm) 和更高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù) (0.68)。這些重要的特性在均勻離子沉積和抑制鋰枝晶的成核/生長方面發(fā)揮協(xié)同作用。

結(jié)果，對稱Li/Li電池在2 mA/cm²下表現(xiàn)出超過1400小時的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。此外，采用SRC-Zein改性隔膜的半電池在容量、循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能方面表現(xiàn)出顯著增強。

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圖1. 調(diào)整蛋白質(zhì)構(gòu)型以抑制鋰枝晶

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圖2. 沉積狀態(tài)下循環(huán)銅電極的形態(tài)研究

Natural “Relief” for Lithium Dendrites: Tailoring Protein Configurations for Long-life Lithium Metal Anodes. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.010

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/02/107b357ba8/

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